汞的区域多介质环境行为研究

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汞是环境中毒性最强的重金属之一,由于具有持久性、长距离迁移性和生物累积性被列为全球性污染物。汞以多种形态(例如:Hg0、Hg2+和MeHg等)存在于环境相中,特殊的理化性质使其可以在环境相间发生迁移和转化。为了研究汞的多介质环境行为,本文基于采自全国各地的131份农业土壤样品考察了汞在土壤中吸附分配行为,并采用III级多介质环境模型模拟了汞在大连市区6个不同环境相间水平、迁移和转化,为评价区域性汞的环境风险,控制和减少人为源汞排放提供科学依据。土壤是汞重要的源和汇,在汞的生物地球化学循环中发挥关键作用。土壤的理化性质可以显著影响汞的吸附分配行为。本研究测定了汞的固液分配系数(Kd),并考察了pH、有机质、粒度、溶解性有机质(DOM)和总硫等土壤理化性质与Kd的关系。结果表明,水田土壤中汞的Kd比旱地土壤高出约1个数量级。利用相关性分析发现旱地土壤对汞Kd的主要影响因素是DOM和土壤粒度,而水田的主要影响因素是总硫。通过淹水实验,进一步探究了土壤氧化还原对汞分配的影响。研究发现,旱地土壤中,大部分土壤表现为:淹水30天后Kd呈明显增大趋势,大部分水田土壤在淹水条件下Kd未表现出增大的趋势。采用III级多介质环境模型,基于等量浓度(aquivalence)作为平衡判据模拟了大连市汞的环境行为。本研究为了更全面的模拟汞的环境行为,不仅包含了前人研究中的大气、水体、沉积物相,还将模型扩展到土壤、植物和不透水表面有机层3个环境相。模型计算结果表明,大气平流输入是大连地区的主要输入途径,海洋中平流输出是主要输出途径。采用蒙特卡罗方法对模型的灵敏度和不确定性进行了分析,大气平流浓度(CA)、大气直接排放速率(EA)和水体平流浓度(CW)是模型灵敏度较大的参数。通过实验测定和文献调研对模型预测能力进行了评价,结果表明模型具有较好的预测效果。
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