大气中CO₂浓度的增加导致全球变暖、海洋酸化、海平面上升等重大环境问题。而CO₂作为可再生、无毒和丰富的C1资源,可以通过化学转化的方式将其变废为宝,合成高附加值的化学品,这不仅能有效缓解温室效应,还能减少对化石燃料的依赖。近年来,化学工业中在直接利用CO₂转化合成甲醇、碳酸盐、甲酸及其衍生物等方面取得一些成果,除这些反应外,这一领域的突破性进展之一是发现CO₂可作为甲基化试剂用于N-甲基化反应。以CO₂替代传统有毒的甲基化试剂,如甲醛、碘甲烷和硫酸二甲酯等,具有重要的科学意义和研究价值。胺类化合物的N-甲基化反应是有机合成和化学工业中的一个重要反应,它可以制备染料、香水、农药等多种化合物。因此,本论文以CO₂为甲基化碳源,H₂为还原剂的胺类N-甲基化反应展开了相关研究,主要围绕催化剂制备、TiO₂载体晶相结构的影响、反应中间体的生成、反应路径以及催化机理进行讨论。主要研究内容及创新性的研究结果如下:采用传统的沉积沉淀法制备了Cu/TiO₂（P25）多相催化剂,探究了TiO₂（P25）的不同煅烧温度对催化剂催化活性的影响,并通过BET、XRD、TPR、TEM、XPS、FTIR等表征手段考察了这一系列催化剂的物理化学性质。BET结果表明载体的不同温度煅烧对催化剂的结构有显著影响,经过不同温度煅烧处理的TiO₂所制备的催化剂的比表面积、孔径和孔容与未经过煅烧后的TiO₂所制备的催化剂相比均有所降低;TEM和XRD等分析结果说明随着载体煅烧温度的升高,Cu粒径从2.3 nm增加到6.1 nm,同时金红石/锐钛矿TiO₂晶相比也逐渐增大,然而其催化活性却有所降低,表明金属粒径和TiO₂晶相比可以影响催化剂的催化活性。另外,XPS研究证明催化剂表面Cu⁺和Cu⁰的量越多,反应活性越高,说明暴露的Cu⁺和Cu⁰是反应的活性中心;借助原位漫反射傅里叶变换红外光谱也进一步证实了N-甲基化的反应路径:由CO₂和H₂形成的活性中间体CHO*与N-甲基苯胺反应形成N-甲基甲酰苯胺,随后加氢得到最终产物N,N二甲基苯胺。我们还发现使用过的Cu/TiO₂催化剂只需在450°C空气中煅烧4 h,H₂氛围下250°C还原2 h后,N-甲基苯胺的转化率可恢复到初始活性,且Cu粒径也降低到2.4 nm,与新制催化剂金属粒径相近,证明该催化剂具有良好的再生性。我们制备的Cu/TiO₂多相催化剂在胺类化合物的N-甲基化反应中可循环利用,在优化的反应条件下（4 MPa H₂,2 MPa CO₂,180°C,36 h）,N-甲基苯胺的转化率为82%,N,N-二甲基苯胺的选择性高达98%。