近年来,随着社会的进步与工业化进程的推进,由温室效应引起的全球气候变暖问题日益严重。二氧化碳（CO₂）作为主要的温室气体之一,其控制与减排对缓解温室效应有着至关重要的影响。有机胺作为最常用的CO₂吸收剂,存在易发泡、溶剂易挥发和设备腐蚀性强等缺点,难以满足工业发展的需求。离子液体作为一种新型的绿色溶剂,具有蒸汽压低且性能稳定等特点,被提出用于CO₂的捕集。因其阴阳离子、功能化基团结合具有多样性及可调节性的特点,所以设计和研发新型高效的氨基功能化离子液体（AAILs）成为CO₂捕集领域的一大研究热点。但由于阴、阳离子的组合可能性繁多,只有在大量物质中进行有针对性的筛选与合成,才能让研究高效进行。在此背景下,本文将量子化学理论计算与实验结果相结合,利用量子化学计算辅助设计新型高效的AAILs用于CO₂捕集。通过对实验室前期已合成的多种AAILs进行量子化学计算,获得一系列关于AAILs结构和物性参数与CO₂结合性能之间的量子化学规律,并根据已获得的规律有目的筛选阴离子、阳离子和功能化基团组合,设计出新型高效的多氨基AAILs。随后通过实验,合成该新型AAILs并验证理论设计的准确性。最后建立新型多氨基AAILs捕集CO₂的动力学模型,为其工业应用提供理论依据。论文主要工作包括:（1）对已合成的AAILs进行量子化学计算,结合实验结果,得出AAILs结构和物性参数与其捕集CO₂特性之间的关系。研究发现,对于AAILs,其CO₂吸收量与粘度随着相互作用能的增加而减小,并且离子液体中氨基的个数直接影响离子液体的吸收负荷。对于同类型的阳离子,其链长对吸收负荷、再生负荷及再生稳定性有明显影响,具体表现为链长越短,活化壁垒越高,吸收负荷、再生效率及稳定性越低。（2）根据所获得的AAILs物性参数规律,以链长与氨基个数为基准,有目的地筛选出了四种阳离子三乙烯四胺、二乙烯三胺、1,12-十二烷二胺与1,3,5-三胺苯（TETA,DETA,DDA,BTA）用于合成新型多氨基AAILs,并结合量子化学计算与模拟深入筛选,确定[DETAH][Lys]与[TETAH][Lys]为最优新型多氨基AAILs。其中,预测得到粘度和再生效率的规律均为[TETAH][Lys]>[DETAH][Lys],且吸收负荷预测值分别高达2.50和2.00 mol CO₂/mol AAILs。实验结果表明,[TETAH][Lys]与[DETAH][Lys]实际吸收量分别为2.59及2.13mol CO₂/mol AAILs,再生效率分别达到98.9%与98.0%,且粘度随相互作用能的增加而下降,同条件下粘度大小为[TETAH][Lys]>[DETAH][Lys],证明了量子化学计算预测的准确性。（3）动力学实验表明,[TETAH][Lys]与[DETAH][Lys]吸收CO₂均符合两性离子机理,其传质反应可符合快速拟一级反应。根据Arrhenius方程,对[TETAH][Lys]与[DETAH][Lys]吸收CO₂的速率常数k₂的对数（lnk₂）与温度的倒数（1/T）进行线性拟合,得出[DETAH][Lys]的Arrhenius关系式为:k₂=9.2694×10¹⁵exp（-8287.7/T）,化学反应活化能为68.90 kJ/mol;而[TETAH][Lys]的Arrhenius关系式为:k₂=8.5293×10¹⁴exp（-7469.4/T）,化学反应活化能为62.10kJ/mol。