近年来,急剧增加的CO₂排放对环境造成了严重影响而能源供给日益紧张。将CO₂加氢转化合成清洁燃料甲烷,对缓解石油危机和保护环境都有重要的意义。本文主要对CO₂甲烷化催化剂的开发和优化进行了系统研究。首先,研究了助剂含量对Ni基催化剂CO₂甲烷化性能的影响。实验结果表明修饰Ce O₂可以提高催化剂反应活性。当Ce O₂含量为20wt%时,在最佳工况条件下,CO₂转化率和CH₄选择性分别高达85.6%和99.8%。研究结果表明,Ce O₂不仅促进了活性组分的分散度,而且增强了催化剂对CO₂吸附和活化。但添加过量助剂会使部分Ni0活性位点被覆盖导致催化剂活性降低。在上述研究中发现后负载过量助剂会影响催化剂的活性。通过调变Mg/Si摩尔比,原位合成了一系列x Mg@MCM-41功能性介孔分子筛。当n Mg/n Si为0.05时,合成的复合型催化剂仍然能够保持介孔结构,并成功将Mg引入MCM-41的骨架;但当Mg/Si摩尔比大于0.05时,由于Mg过量,导致水热合成过程中部分Mg2+堵塞了介孔孔道,无法合成良好的复合型介孔载体。在320 o C,1Mpa的活性测试条件下,Ni/0.05Mg@MCM-41的反应性能最佳,CO₂转化率和CH₄选择性分别为84.3%和97.8%。Mg原位修饰不仅有助于提高活性组分Ni与载体间的相互作用,促进活性组分的分散,还可以调变催化剂的孔道特性,并在一定程度上提高催化剂的反应活性。研究发现Ni的分散度是影响催化剂性能的重要因素,而不同的制备方法会对活性组分Ni的分布产生影响。采用不同方法制备了La改性的Ni基催化剂,并对其催化活性进行了测试。与浸渍法相比,由柠檬酸盐络合法制备的催化剂上Ni的分散度更高,反应活性更好。在320 o C下,CO₂转化率和CH₄的选择性分别高达90.7%和99.5%。此外结合实验和DFT计算解析了CO₂加氢反应机理,发现在柠檬酸络合法合成La Ni O₃前驱体衍生出的Ni-La催化剂上,CO₂的加氢主要以甲酸路径进行。生物炭是生物质热解或气化的副产物之一,如能在生物质气高效转化的同时实现生物炭的高值化利用,将有效提升生物质热化学转化技术的经济性。本文开发了一种原位修饰和活化的工艺,以樟子松为原料制备了具有较强的CO₂吸附能力并孔道结构丰富的Ce-ABC载体。与其他催化剂相比,Ni/Ce-ABC在较低的温度下具有更好的活性。在1 MPa,360°C的反应条件下,CO₂转化率和CH₄选择性分别为88.6%和92.3%。均匀分布在炭载体上的Ce有助于Ni的分散并能有效抑制Ni的烧结。最后对催化剂的制备工艺进行生命周期评估。探究了不同催化剂合成工艺对环境的影响,发现原位热解制备炭基载体用于催化剂制备对环境更加友好。进一步对改性炭基催化剂的工艺进行了评估,为高性能催化剂的制备工艺的优化提供了指导。