2008年,美国国家工程院（NAE）公布了人类在21世纪面临的14项重大工程技术挑战,其中“研发二氧化碳封存技术”和“控制氮循环”被列为两大重要议题。如何利用有效的技术手段将大气环境中的CO₂和N₂小分子进行固定存储,并转化为有价值的燃料或化工产品成为众多科研工作者的奋斗目标。电化学还原法由于操作简单、能量转换效率高和可与可再生能源结合等优点而受到广泛关注。然而,CO₂和N₂分子极强的化学稳定性为该技术的发展带来了巨大挑战。因此,开发兼具高活性、高选择性和高稳定性的电催化材料成为当前CO₂/N₂还原领域的核心关键。本论文主要针对上述议题,分别对超薄纳米片/单原子催化剂进行改性设计,使其作为优良的CO₂/N₂还原电催化剂。主要的研究内容如下:（1）采用气相沉积和液相剥离法成功制备了二维（2D）超薄In₂Se₃纳米片并将其应用于电催化CO₂还原反应中。所制备的2D纳米片横向尺寸约为200±50 nm,厚度仅为2.9±1.0 nm。在电催化CO₂还原反应测试中,该纳米片具有高的CO选择性:在-0.7 V（vs RHE,相对于可逆氢电极）,其还原生成CO的最高法拉第效率可高达89%。并且该超薄纳米片在较宽的电势范围内（-0.6～-0.8 V）可保持70%以上的CO选择性。同时,该纳米片在经过24小时的连续电解后,生成CO的法拉第效率和催化电流密度并没有明显的衰减。理论计算进一步分析了2D超薄In₂Se₃纳米片优良活性的主要原因。纳米片表面所暴露的带负电Se原子与带正电C原子之间强的结合力有助于稳定*COOH中间体,从而促进了CO₂向CO的还原转化。（2）通过水热合成和高温热解法合成了锚定在3D氮掺杂碳上的单位点Fe电催化剂（命名为ISAS-Fe/NC）,并将其应用于N₂还原反应中。球差校正透射电镜和同步辐射表征证明了3D氮掺杂碳骨架上的Fe原子与四个N原子进行配位。电化学测试结果表明:在0.1 M PBS中性环境中,当电极电势为-0.4 V vs RHE时,ISAS-Fe/NC催化生成NH₃的产率为62.9±2.7μg h^-1 mg^-1_cat.,法拉第效率可高达18.6±0.8%。同时,在24小时连续的还原过程中,ISAS-Fe/NC仍能维持较高的催化活性。结合X射线吸收精细结构分析与理论计算结果得出:单位点Fe原子与N原子配位形成的Fe-N₄活性中心有利于N₂分子的活化,从而促进NH₃的形成。