【摘 要】
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国六排放法规的实施对柴油机污染物排放提出了更高的要求,而催化剂可以更好的对排气污染物进行去除。传统的贵金属催化剂由于存在高温容易失活和价格昂贵等问题,限制其进一步的发展,而镧锰钙钛矿催化剂价格低廉、抗中毒能力强及催化活性良好,可以解决上述这些问题。本文通过柠檬酸络合法制备了一系列钾铁掺杂的镧锰钙钛矿催化剂,分别从碳烟的燃烧特征温度、CO2选择性和NO转换率以及催化剂的内部微观结构、氧化还原性能、碱
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国六排放法规的实施对柴油机污染物排放提出了更高的要求,而催化剂可以更好的对排气污染物进行去除。传统的贵金属催化剂由于存在高温容易失活和价格昂贵等问题,限制其进一步的发展,而镧锰钙钛矿催化剂价格低廉、抗中毒能力强及催化活性良好,可以解决上述这些问题。本文通过柠檬酸络合法制备了一系列钾铁掺杂的镧锰钙钛矿催化剂,分别从碳烟的燃烧特征温度、CO2选择性和NO转换率以及催化剂的内部微观结构、氧化还原性能、碱性位分布和元素价态等角度研究了不同钾铁掺杂量对催化剂活性的影响。并基于第一性原理对催化剂的态密度进行计算,从价电子角度分析了钾铁掺杂对催化剂活性及稳定性的影响。最后,选取催化效果较好的La0.5K0.5Mn O3和La0.5K0.5Mn0.67Fe0.33O3催化剂进行柴油机台架试验,研究钾铁掺杂镧锰钙钛矿催化剂对柴油机排气污染物排放特性的影响。主要研究结论如下:（1）利用柠檬酸络合法制备了系列钾铁掺杂镧锰钙钛矿催化剂,并通过热重分析仪和微型固定床反应系统对镧锰钙钛矿催化剂进行了活性评价。热重试验结果表明,钾铁的掺杂使得催化剂活性得到显著提高,当铁掺杂量为0.33时,碳烟的起燃温度最低为291℃,碳烟燃烧所需活化能为78.3 k J/mol,这是由于高温环境中钾铁掺杂的镧锰钙钛矿催化剂处于熔融状态,促进了碳烟的氧化进程。微型固定床试验结果表明,存在一个适当的铁掺杂量使得催化剂活性达到最佳,当铁掺杂量为x=0.33时,即La0.5K0.5Mn0.67Fe0.33O3催化剂催化活性最佳,在碳烟氧化过程中,CO2的峰值浓度对应的温度为357℃,CO2的选择性为99.5%,NO转化率为61.7%,这表明铁的存在提高了催化剂对碳烟的氧化活性。（2）通过表征手段分别从催化剂的内部微观结构、氧化还原性能、碱性位分布、元素价态和价电子等角度研究了不同钾铁掺杂量对催化剂活性的影响。研究结果表明,钾铁的掺杂使得催化剂的微观结构发生了改变,形成了缺陷型钙钛矿催化剂结构,进而提高了催化剂表面吸附氧的含量。经过钾铁掺杂的镧锰钙钛矿催化剂还原峰强度得到提高,且还原峰的位置向低温方向偏移,钙钛矿催化剂的还原性能得到改善。并基于第一性原理对钾铁掺杂镧锰钙钛矿催化剂的态密度进行分析,计算结果表明,在费米能级（0 e V）附近,Mn的d轨道和O的p轨道发生重叠现象的同时,Fe的d轨道与O的p轨道也在相同位置发生重叠现象,这表明O分别与Mn和Fe相互作用生成Mn O6和Fe O6八面体结构,提高了镧锰钙钛矿催化剂结构的稳定性。（3）分别将La0.5K0.5Mn O3和La0.5K0.5Mn0.67Fe0.33O3两种催化剂涂覆到DPF上,利用柴油机台架排放试验研究了两种催化剂对污染物的去除效率。台架试验结果表明,钾铁掺杂镧锰钙钛矿催化剂能够去除柴油机PM、NOx、HC和CO排放。在2400 r/min,100%负荷时,DPF涂敷La0.5K0.5Mn O3催化剂对柴油机排放污染物PM、NOx、HC和CO的去除率分别为72.0%、15.1%、74.4%和68.0%,而DPF涂敷La0.5K0.5Mn0.67Fe0.33O3催化剂对PM、NOx、HC和CO的去除率分别为80.0%、22.6%、88.9%和84.0%,这是由于铁的存在使得催化剂体系形成锰铁协同催化的双活性位点催化剂,提高了催化剂的催化效果。压降试验结果表明,催化剂的涂敷没有改变DPF内部孔道结构,涂敷催化剂的DPF压降低于空白DPF,表明涂敷催化剂的DPF能够较好去除碳烟颗粒,实现DPF的被动再生。
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