本文利用理论计算方法,围绕“CH₃O在大气中的演化过程”主要研究了如下两个方面:我们研究了CH₃O的氢原子转移过程在没有催化剂和水、氨气、氢氟酸作为催化剂的条件下的反应,使用的是从头算方法和密度泛函理论（DFT）计算方法,以及小曲率隧穿效应的正则变分过渡态理论（CVT/SCT）计算方法。在此,我们使用W3X-L//CCSD（T）-F12a/VDZ-F12方法获得了CH₃O到CH₂OH在没有催化剂和通过水、氨气和氢氟酸作为催化剂反应的基准能垒。我们还对MPW型、PBE型、M05型、M06型泛函以及CBS-QB3和G4等复合理论方法进行了计算。我们发现M05-2X/aug-cc-pVTZ,mPW2PLYP/MG3S,M05-2X/aug-cc-pVTZ和M06-2X/MG3S方法在不同泛函的计算中表现得更好,UE值分别为0.34、0.02、0.05和0.75 kcal/mol对于CH₃O到CH₂OH在没有催化剂和通过水、氨气和氢氟酸作为催化剂的反应。计算结果表明,NH₃与H₂O和HF相比对CH₃O到CH₂OH的单分子异构化反应具有最强的催化作用。计算的速率常数表明,隧穿效应增加了CH₃O的单分子异构化反应的速率常数,在210-350 K的温度范围内增加了10¹²倍。此外,过渡态的变分效应在CH₃O+NH₃反应中也很明显。CH₃O对CH₂OH的直接单分子反应与CH₃O+H₂SO₄、CH₃O+HCOOH、CH₃O+H₂O、CH₃O+NH₃和CH₃O+HF反应相比在CH₃O的降解中占主导地位。催化剂不仅能影响能垒高度,而且对过渡态的隧穿效应和变分效应都有影响。另外,本文在理论上对大气中甲氧基（CH₃O）与2H₂O、NO、O₂反应的机理进行了研究,并且测试了各种不同的密度泛函理论计算方法的优劣,从而得到了相应反应进行的难易程度。在计算的CH₃O和2H₂O的反应中最好的泛函是B2PLYP/ma-TZVP,能垒为7.71 kcal/mol,通过理论计算结果发现CH₃O和2H₂O反应中2H₂O是催化剂,降低了CH₃O到CH₂OH的单分子异构化反应的能垒;CH₃O和NO的反应中最好的泛函是B98/aug-cc-pVTZ,能垒为1.56 kcal/mol;CH₃O+O₂的反应,我们找到了和实验结果最相近的理论计算方法是M-W3.2//CCSD（T）-F12a/VTZ-F12,能垒为2.22 kcal/mol,测试的方法中最好的泛函是M11-L/aug-cc-pVTZ,能垒为2.57 kcal/mol;CH₃O和NO、O₂反应的实质是提氢反应。