【摘 要】
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进入新时代,经济社会高质量发展对生态环境保护提出更高要求,水污染防治是有序推进碳达峰碳中和工作的重要任务。然而,染料废水具有体量大、色度大、生物毒性大等特点,难以降解。当前,对染料废水的深度降解已成为生态环保研究的一个热点。MOFs是一类由金属配位离子和有机配体组成的多孔功能晶体材料。其中NH2-MIL-125（Ti）是由Ti8O8八面笼体组成的钛基MOF材料,具有高比表面积、结构可调性、高太阳能
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进入新时代,经济社会高质量发展对生态环境保护提出更高要求,水污染防治是有序推进碳达峰碳中和工作的重要任务。然而,染料废水具有体量大、色度大、生物毒性大等特点,难以降解。当前,对染料废水的深度降解已成为生态环保研究的一个热点。MOFs是一类由金属配位离子和有机配体组成的多孔功能晶体材料。其中NH2-MIL-125（Ti）是由Ti8O8八面笼体组成的钛基MOF材料,具有高比表面积、结构可调性、高太阳能转换效率、优良吸附性和优异光催化性能等优势,在废水处理领域应用广泛。本文以钛基金属-有机骨架（Ti-MOF）材料NH2-MIL-125（Ti）为改性材料,成功制备出Bi VO4@NH2-MIL-125（Ti）复合光催化剂和MnO2@NH2-MIL-125（Ti）复合氧化剂。并通过XRD、SEM、TEM、BET、FT-IR、XPS、PL、UV-vis和EIS等表征手段对Bi VO4@NH2-MIL-125（Ti）和MnO2@NH2-MIL-125（Ti）复合物结构性能、光电性质和降解反应机理进行了较深入的研究。此外,本文还综合光催化剂和氧化剂的优势,制备了Bi VO4@MnO2复合光催化氧化剂。并以罗丹明B（Rh B）作为目标降解物评估Bi VO4@NH2-MIL-125（Ti）、MnO2@NH2-MIL-125（Ti）和Bi VO4@MnO2三种复合材料的光催化氧化性能。采用两步水热法制备出性能稳定的BiV@NIL-7（NH2-MIL-125（Ti）的质量分数为7%）复合光催化剂。与Bi VO4单样相比,Bi V@NIL-7的光催化活性显著提高,180 min内对Rh B的光降解率从51%提高到97%。Bi V@NIL-7的微观形貌显示,NH2-MIL-125（Ti）小圆片聚集体穿插在不规则的Bi VO4纳米片之间,在NH2-MIL-125（Ti）与Bi VO4之间成功构建了Z型异质结,尽管在一定程度上减小了复合材料的平均孔径、比表面积和孔容,但因更多?OH活性物质参与光催化反应极大地改善了材料的光电性质。在模拟太阳光照射下,Bi V@NIL-7表现出更优异的光响应能力和光电流密度,受激发产生的瞬时光电流（2.53μA/cm~2）是Bi VO4（0.12μA/cm~2）的21倍,其在延长的光生电子-空穴对寿命、提高的光生电子-空穴对分离效率和减小的电子迁移电阻在优异的光响应能力中发挥了重要作用。采用两步水热法制备出不同质量比的MnO2@NH2-MIL-125（Ti）复合氧化剂,当NH2-MIL-125（Ti）的质量比例为15%时,复合物（MnO2@NIL-15）的氧化性能最优,40 min内可降解95.8%的Rh B;在中性条件下NH2-MIL-125（Ti）的引入显著提高了MnO2的产量（MnO2的产量由0.112 g提高到MnO2@NIL-15的产量0.284 g）。p H值对降解Rh B的影响实验表明,随着p H的降低,MnO2@NIL-15对Rh B的降解率逐渐提高。XRD表征显示出,当NH2-MIL-125（Ti）的质量比例为20%时,产物发生晶型转变,从δ-MnO2晶型转变为α-MnO2晶型;MnO2@NIL-15的微观形貌显示出,NH2-MIL-125（Ti）圆形纳米片均匀紧密地分布在海胆状MnO2的表面上。结合XRD、SEM、TEM、BET和FT-IR表征结果,提出了MnO2的生长机理和氧化机制,结果表明Rh B在吸附氧化双重作用下被降解完全。此外,采用一步水热法成功合成了Bi VO4@MnO2复合光催化氧化剂。结果表明在光催化与氧化的协同作用下,Bi VO4@MnO2样品光照30 min后Rh B的降解率为98.1%,且降解率随样品投加量的增加而增大。
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