论文部分内容阅读
纳米金催化剂由于其特殊的催化性能而受到关注。目前针对于纳米金催化剂的研究多集中于气相催化氧化方面,对于其液相氧化的活性及制备条件对活性的影响研究相对较少。本文以液相中催化氧化葡萄糖为葡萄糖酸钠为探针反应,系统地研究了制备条件对Au/TiO2催化剂催化液相氧化活性的影响。
采用沉积沉淀的方法制备了Au/TiO2催化剂,考察了催化剂制备过程中金负载量、沉淀剂的种类、悬浊液金离子浓度、沉积沉淀温度和pH值以及活化气氛和活化温度对Au/TiO2催化剂催化葡萄糖液相氧化活性的影响。试验结果表明:以TiO2为载体采用沉积沉淀法制备催化剂时,最优金负载量为1%,沉积沉淀的最佳温度为70℃,pH值为7,最佳金离子理论浓度为3.5×10-3g·L-1。催化剂在空气中焙烧比在H2中还原表现出更高的活性,最佳焙烧温度为300℃。在此条件下制备的Au/TiO2催化剂,在反应温度为65℃、pH值为9,催化剂与葡萄糖的比例为2:500以及氧气气速为25ml·min-1的条件下对葡萄糖进行催化氧化时,葡萄糖转化率高达90%以上。
为了从微观角度研究制备条件对催化剂活性的影响因素,对催化剂进行TEM、XRD、XPS表征。结果表明,金催化氧化葡萄糖反应是非构敏反应,催化剂活性随金颗粒的增大降低,但是纳米金颗粒尺寸并非催化剂活性的主要决定因素,Auδ+在催化剂中的含量对催化剂活性有主要影响,经拟合计算在最佳条件下制备的催化剂Auδ+/(Au0)≈0.59。