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目前商业化的锂离子电池,由于使用易燃的液态有机电解液,存在不可忽视安全隐患,这限制了其更进一步的大规模应用。通过采用固体电解质材料取代隔膜和有机电解液所形成的固态电池体系,由于其具有电化学窗口宽、安全性好以及可能应用碱金属负极所带来的高能量密度等优势,被认为是最有潜力的下一代电池体系。开发固态电池体系的关键就是研发低成本、高离子电导率以及与电极材料界面兼容性好的固体电解质材料。目前关于固体电解质材料及界面层制备的报道,普遍都存在成本高昂、制备过程复杂以及实验设备要求高等问题,仅适用于实验室级别研究,无法大规模制备应用。针对这些问题,本论文着重研究通过低成本、易操作的方法制备性能优异的固体电解质及界面层材料,主要包括以下三部分内容:首先,针对目前钠基固态电池最理想的固体电解质材料NASICON结构材料,提出一种低成本、工艺简单的方法提高其离子电导率。通过在前驱体中加入NaF,将经典的Na3Zr2Si2PO12材料电导率由0.45 mS/cm提高到1.7 mS/cm。使用XRD、SEM、XPS及NMR等定性和定量的表征手段用于分析所制备的Na3Zr2Si2P012-xNaF材料结构及组成。结果表明随着NaF加入量的增加,NASICON结构的Si/P比提高,晶态颗粒逐渐由单斜相结构向三方相转变,伴随着一种无定型的玻璃态材料原位生成在晶态颗粒周围,形成玻璃-陶瓷复合材料。NaF的加入量会影响玻璃态物质的组成和含量,该玻璃态材料对晶界电导的优化是电导率提升的主要原因。其次,以往的工作主要关注Na3Zr2Si2PO12材料的制备以及优化,对于不同Si/P比材料的研究较少。本论文弥补了这一空缺,进一步制备了不同Si/P比例NASICON结构材料NaxZr2Six-1P4-xO12并探求了其最优Si/P比。低温EIS结果发现相比于经典的Na3Zr2Si2PO12,进一步提高Si/P比后可以同时提高材料晶粒和晶界电导,其中Na3.32r2Si2.3P0.7012的室温离子电导率达到3.2 mS/cm,比目前研究最多的Na3Zr2Si2PO12材料高近一个数量级。在研究过程中首次发现NASICON结构存在空气不稳定问题。Na3.4Zr2Si2.4P0.6O12材料在室温下静置电导率会逐渐由3.2 mS/cm降低到1.5 mS/cm后保持稳定。NMR等结果揭示了电导率降低的原因,Na3.4Zr2Si2.4P0.6O12空气中不稳定,会逐渐变为Na3.3Zr2Si2.3P0.7O12,并且伴随着碳酸钠和磷酸盐杂相生成使晶界电导率劣化。进一步结合上一章节提出的NaF复合方法,合成了 NASICON结构复合材料Na3.2Zr2Si2.2P0.8O12-0.5NaF,其室温离子电导率达到3.6 mS/cm,是目前已报道的NASICON结构材料中最高的。最后,针对石榴石结构固体电解质材料LLZO与金属锂浸润性差的问题,提出应用延展性和可压缩性优异且成本低廉的石墨作为界面层材料,并通过铅笔涂布这一十分简单的方法将石墨界面层制备到陶瓷片表面。结合实验和理论计算结果,发现所制备的石墨界面层与熔融金属锂接触后会生成同时具备离子电导和电子电导的LiC6材料,保证锂离子在界面层中传递均匀。通过锂对称电池和固态锂电池对界面性能进行了评测。在室温300 μA/cm2电流密度下,锂对称电池稳定循环超过1000小时。结合“牙膏状”正极制备技术,以三元材料NCM523正极材料制备了固态锂电池,实现优异的电化学性能。在0.1 C倍率下正极比容量达到175 mAh/g,与该正极材料在液态电解液中测试结果相当。0.5 C倍率下稳定循环500周,容量保持率超过80%。综上,本论文侧重于研究通过低成本的方法制备性能优异的电解质及界面层材料。开发了目前综合性能最优异的钠基固体电解质材料Na3.2Zr2Si2.2P0.8O12-0.5NaF以及应用于LLZO材料与金属锂界面性能最优异的石墨界面层,这为未来固态电池的进一步研发与应用奠定了基础。