功能化三维石墨烯气凝胶对水中Cr(Ⅵ)及刚果红的吸附研究

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Cr(Ⅵ)是有毒重金属污染之一,刚果红(CR)是典型的偶氮染料代表。无论是Cr(Ⅵ)还是CR都具有毒性大,难降解的特点,严重危害水生态系统和人体健康。因此亟需采取合理的治理方法来解决Cr(Ⅵ)和CR污染问题。吸附法是常见、有效的方法之一,具有投入成本低,设备要求简单,操作简易,处理效果好等优点。石墨烯气凝胶,又称为碳海绵,具有孔结构丰富、机械强度大等优点,广泛用于吸附有机污染、重金属污染和油水分离等。但是单独的石墨烯气凝胶,由于表面所含的活性基团较少,限制了其在实际中的应用。因此为了进一步提高石墨烯气凝胶对污染物的吸附能力,通常对其进行改性,以增加表面的活性基团。本研究以氧化石墨烯(GO)、吡咯单体和乙二胺四乙酸二钠(EDTA-2Na)为原料,通过一步水热自组装法合成了功能化石墨烯气凝胶(EPGA)。合成过程中吡咯和EDTA-2Na既作为氮源,又用作交联剂,一方面有利于三维结构的形成,另一方面可增加石墨烯复合气凝胶的活性基团。利用扫描电镜(SEM)、傅里叶转换红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)等多种表征手段对EPGA进行表征分析。并且对EPGA吸附溶液中Cr(Ⅵ)和CR进行了研究,探讨了溶液p H、共存离子、反应时间和温度等因素对吸附行为的影响以及吸附机理。研究结果表明:聚吡咯(Ppy)和EDTA-2Na成功掺杂到石墨烯气凝胶上,形成的功能化石墨烯气凝胶具有发达的孔隙结构。将EPGA复合气凝胶应用于Cr(Ⅵ)的吸附时,在溶液p H=2的条件下,吸附效果最佳,最大吸附容量高达361 mg/g。EPGA表现出较好的抗干扰能力和稳定性,吸附过程符合伪二级动力学模型和Freundlich吸附等温线模型。吸附Cr(Ⅵ)的过程涉及的机理主要包括静电作用、络合作用、离子交换和氧化还原。将EPGA复合气凝胶应用于刚果红的吸附时,在溶液p H=4的条件下,吸附效果最佳,最大吸附容量高达242.2 mg/g。伪二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型更好地解释吸附过程。吸附过程是一个自发的吸热反应过程,吸附容量随温度的升高而升高。EPGA吸附刚果红的过程涉及的吸附机理可能包括静电作用、络合作用、π-π和氢键作用等。
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