【摘 要】
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近年来,能源短缺与环境污染是关乎人类社会可持续发展的重大问题,开发绿色、高效、环境友好的新能源已成为目前科学研究的热点问题。直接甲醇燃料电池(DMFCs)由于具有燃料来源丰富、理论能量比高、洁净环保、体积较小等优点成为理想的动力电源。目前,贵金属Pt仍然是DMFCs的首选催化剂材料,但其资源匮乏、价格昂贵、抗CO中毒能力差等问题严重阻碍了DMFCs的大规模商业化。因此,提高催化剂的载体材料性能并减
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近年来,能源短缺与环境污染是关乎人类社会可持续发展的重大问题,开发绿色、高效、环境友好的新能源已成为目前科学研究的热点问题。直接甲醇燃料电池(DMFCs)由于具有燃料来源丰富、理论能量比高、洁净环保、体积较小等优点成为理想的动力电源。目前,贵金属Pt仍然是DMFCs的首选催化剂材料,但其资源匮乏、价格昂贵、抗CO中毒能力差等问题严重阻碍了DMFCs的大规模商业化。因此,提高催化剂的载体材料性能并减少贵金属的使用量是阳极催化剂研究的主攻方向。基于以上目标,本论文在当前阳极催化剂发展现状的基础上,主要开展了以下研究工作:(1)结合一步水热法,磷化和NaBH4还原法,成功制备了小尺寸MoP修饰多壁碳纳米管负载Pt基催化剂(Pt-MoP/MWCNTs),并探讨水热时间、金属前驱体与多壁碳纳米管的相对含量对催化剂催化性能的影响。TEM研究显示,MoP的直径大约为4 nm。电化学测试表明,水热时间为24 h,金属前驱体与多壁碳纳米管质量比为2.5:1条件下制得的Pt-MoP/MWCNTs催化剂具有优异的甲醇电氧化活性、稳定性与抗CO中毒能力,其质量比活性高达1063 m A mg-1 Pt,分别是商业Pt/C(393 m A mgPt-1)、自制Pt-MWCNTs(278 m A mgPt-1)催化剂的2.7倍和3.8倍。此外,CO溶出伏安测试显示,Pt-MoP/MWCNTs复合催化剂的起峰电势最负,相对于Pt-MWCNTs催化剂负移了大约0.11 V,表明该复合催化剂具有更高效的氧化COads的能力。(2)基于第三章研究发现,MoP在酸性介质中对催化剂催化活性及稳定性有着显著的增强作用。故在此基础上引入第二种金属Ni至MoP晶格中,并对构建NiMoP/MWCNTs载体材料的水热时间以及(NH4)6Mo7O24·4H2O与Ni(NO3)2·6H2O的加入量进行了研究。电化学性能测试表明:Ni盐和Mo盐的摩尔比为1:1,180℃下水热反应为24 h条件下制备的Pt-NiMoP/MWCNTs催化剂表现出较优异的甲醇氧化性能。
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