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羰基硫(COS)是大气中含硫量最丰富的一种还原性的含硫化合物,对全球太阳辐射和平流层的臭氧具有重要的影响。然而,目前人们对其源和汇的认识还存在着很大的不确定性,且存在显著缺失来源。本论文以湖水和居民燃煤为研究对象,较系统地研究了湖水光化学COS产生机制及居民燃煤COS的排放因子,为认识大气中COS的来源提供了新的科学数据,主要取得了以下研究成果: 基于带有火焰光度检测器的气相色谱(GC-FPD),开发了水样中COS等初始浓度及光化学产生的检测技术,并研究了北京市奥林匹克森林公园奥海湖水中COS、二硫化碳(CS2)和二甲基硫(DMS)的初始浓度及其光化学形成潜势。发现湖水中COS、CS2和DMS均是过饱和的,其初始溶解浓度分别为0.91±0.073 nmolL-1、0.55±0.071 nmol L-1和0.37±0.062 nmol L-1。湖水在302 nm和365 nm光辐射下可明显产生COS和CS2,推测湖水中过饱和的COS和CS2可能来自于其前体物的光化学转化。湖水在253.7 nm光辐射下,COS、CS2和DMS浓度变化趋势相似,且氧气对它们的产生具有明显抑制作用,表明COS、CS2和DMS可能来自相同的光化学前体物。此外,研究还发现:1)湖水中引入甲醛可明显抑制COS的产生,但显著促进CS2的产生;2)引入丙酮可明显抑制COS的产生,并明显促进DMS的产生;3)引入含硫氨基酸可同时促进COS和CS2的产生;4)同时引入丙酮和氨基酸,COS和DMS的变化趋势与湖水单独引入丙酮完全一致。基于以上研究结果,推测了水体中,COS、CS2和DMS的光化学产生机制。 基于居民燃煤测试平台,研究了居民燃煤COS、一氧化碳(CO)和二氧化硫(SO2)的排放特征,发现COS和CO的排放主要集中在加煤后火焰熄灭的过程,而SO2的排放主要集中在有火焰燃烧过程。获得了居民燃煤实际燃烧工况下COS的排放因子(0.57±0.10 g COS kg-1),该因子比目前基于燃煤发电厂估算全球燃煤COS排放的因子高约50倍。如果本研究所获得的COS排放因子适用于世界范围的家用煤炉和工业煤炉,全球煤炭燃烧COS的排放可高达612 Gg Syr-1,几乎可弥补目前大气中COS的缺失来源(约800 Gg Syr-l)。