论文部分内容阅读
石墨烯因其独特的光、电、磁、力学与量子特性被公认为是继C60与碳纳米管后又一令人关注的碳纳米材料。石墨烯独特的结构和优异的性能使其在电子学、光学、磁学、生物医学、催化、传感器、储能等诸多领域显示出了巨大的应用潜能。由于石墨烯片层之间存在范德华作用力以及零能量带隙和难以分散的特点,限制了石墨烯的进一步实际应用。本论文旨在发展制备大量石墨烯和氧化石墨烯的化学方法,调控氧化石墨烯的可见.近红外荧光并应用于生物和化学传感,主要内容与创新点概括如下:
(1)发展了无稳定保护剂制备大量石墨烯和氧化石墨烯的新方法。以价廉、易得的天然鳞片石墨为原料,利用脱水性无机酸首先通过氧化、超声制备可溶性的氧化石墨烯,然后在高浓度脱水性无机酸存在下利用酸分子的插层、脱水性质大量制备水稳定分散的石墨烯。所制备的石墨烯光、电性质可控,具有良好的溶剂分散性质。为进一步研究石墨烯的液面组装和卷曲等性质提供了保障。该法操作简单、快速,并且无需保护试剂就可以实现大量制备高电导的洁净石墨烯。
(2)发现了氧化石墨烯的可见-近红外荧光对pH和离子强度的灵敏和可逆响应,构建了基于氧化石墨烯的细胞外酸度的可见-近红外荧光探针。以天然鳞片石墨为原料,通过氧化、超声剥离制备了水稳定分散的氧化石墨烯。所制备的氧化石墨烯在可见光激发下发射宽的可见-近红外荧光。氧化石墨烯的可见-近红外荧光对溶液中的离子强度和酸度表现灵敏、可逆的响应。此外,氧化石墨烯的近红外荧光强度与生理范围pH存在良好的线性关系,并首次应用于正常细胞与白血病癌细胞的生长和繁殖过程中胞外pH变化的监测。
(3)构建了无标记光致电荷转移可见一近红外氧化石墨烯基多巴胺荧光探针。通过氧化、超声剥离的方法制备水分散强的近红外荧光发射的氧化石墨烯。基于目标分子与氧化石墨烯之间的多重非共价作用和光诱导石墨烯与吸附的多巴胺分子之间的电荷转移过程所引起石墨烯的荧光发射的有效淬灭和光谱蓝移,发展了一种无标记、高选择性的近红外荧光传感多巴胺的新方法。本方法既不需要复杂的合成过程,也不需要进行荧光标记,是一种新型的石墨烯荧光识别策略。该方法同时具有近红外信号,生物背景干扰小,灵敏和选择性高等特点。原料易得、制备简单、光谱可调、便于功能化等特点为发光石墨烯开发成为一种新型光学传感和成像平台成为可能。