【摘 要】
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本文着眼于城市VOCs组分清单中的第二大排放源—溶剂使用与喷涂造成的VOCs排放的净化问题,相比于自身拥有充足热源的炼化、石化等排污行业,这类有机污染物更加需要也更加重视高效净化的低温催化氧化催化剂。本研究设计了一种介孔催化剂合成方法,可使用简单模板法合成3D-Mn Co Ox和3D-Mn Ce Ox复合金属氧化物,这种具有三维立方规整孔结构的催化剂表现出了极其优异的VOCs催化氧化活性。本文通过
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本文着眼于城市VOCs组分清单中的第二大排放源—溶剂使用与喷涂造成的VOCs排放的净化问题,相比于自身拥有充足热源的炼化、石化等排污行业,这类有机污染物更加需要也更加重视高效净化的低温催化氧化催化剂。本研究设计了一种介孔催化剂合成方法,可使用简单模板法合成3D-Mn Co Ox和3D-Mn Ce Ox复合金属氧化物,这种具有三维立方规整孔结构的催化剂表现出了极其优异的VOCs催化氧化活性。本文通过乙酸乙酯（E.A）、乙醇（Et OH）和甲醛（HCHO）氧化实验评价了催化剂的性能,并通过一系列表征手段分析其结构性质,取得了创新性的研究成果如下:（1）以KIT-6介孔硅为硬模板采用模板浇筑法合成具有规则介孔结构的单一金属氧化物催化剂3D-Mn O2、3D-Co3O4,然后分别以含有不同锰钴离子浓度与比例的前驱液采用相同的方法合成了一系列锰钴摩尔比不同的三维介孔催化剂,最后使用相同的前驱液采用共沉淀法合成了微米球形貌的锰钴复合金属氧化催化剂。将其用于乙酸乙酯催化氧化,并测试了焙烧温度,反应空速（GHSV）,H2O（g）以及碱金属残留对反应活性的影响,结果表明3D-Mn7Co1Ox的T100%为160℃(1 000 ppm,60 000 h-1),降低反应空速(30 000 h-1)将降低完全转化温度(T100%=150℃),合适的焙烧温度可以提高催化剂活性,水蒸气的存在会降低催化氧化活性,过量的碱金属残留会使得催化剂中毒从而降低活性。结果表明较高的比表面积,更低的氢还原温度,更多的活性氧物种、更多的高价金属离子含量均会对催化反应活性起到积极作用,特别是两种原子序数接近的可变价态金属之间的相互作用使得氧化还原速度加快,合适的金属摩尔比可以使催化剂始终维持较高的表面活性吸附氧含量,从而获得较高的催化活性。（2）以KIT-6介孔硅为硬模板采用模板浇筑法合成一系列具有规则三维介孔结构但金属含量与比例不同的3D-Mn Ce Ox复合金属氧化物催化剂,采用甲醛催化氧化实验评价其催化活性,三维孔道结构为其提供了较大的比表面积（135.53 m~2/g）,KIT-6模板的6 nm孔道赋予了催化剂更小的粒径,金属铈的加入提高了活性吸附氧含量与晶格氧含量,锰、铈双金属相互作用增强了氧流动性,促进了体相晶格氧向表面晶格氧的流动,并提高化学吸附氧活性。最终将催化材料可以将300 ppm的甲醛在100℃完全氧化。（3）在前述二元复合金属高活性基础上合成三元锰钴铈复合金属氧化物催化剂,并将其涂覆在堇青石蜂窝陶瓷材料上制成整体式催化剂,通过对整体式催化剂进行氧化实验考察了工况下实际净化能力,确认了这种介孔复合金属氧化物催化剂具有工业化应用前景。
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