本论文将被分为两部分：第一部分将使用分子动力学模拟方法来研究受限于碳纳米管中的水分子结构与流体动力学性质，而第二部分则利用蒙特卡罗模拟技术来研究高效太阳能电池对共混高分子纳米结构的依赖。作为计算化学研究复杂体系的两种重要方法，分子动力学模拟和蒙特卡罗模拟，将在论文的两部分中分别予以介绍。　　 受限于纳米尺寸的物质可以表现出许多奇特的结构特点和动力学性质，具体到水的情况，即会出现所谓的干性相变和形成冰纳米管，从一个新的侧面揭示水分子簇结构和氢键的特点以及纳米尺寸限制效应对物质结构的影响，具有理论和实际应用的双重意义。　　 在原有GROMACS软件包的基础上，作者修改源程序以实现开口碳纳米管垂直插入水平面的运动。基于这些额外的功能，作者研究了不同管径的碳纳米管内水分子的结构与动力学性质。模拟结果表明，碳纳米管的尺寸限制效应可以导致将要扩散进入管内的水分子出现偶极距取向有序化。　　 为了计算碳纳米管内水分子扩散过程的平均力势曲线，作者使用了两种方法，第一种方法是平衡条件下可逆功的计算，可以对水分子进入不同尺寸管道时所遇的能垒进行估计，解释一些受限水分子簇的结构信息；另一种方法则利用伞形抽样技术，用来理解不同电荷修饰的纳米尺寸管道中水柱生长的动力学性质。结果表明，正电荷修饰的碳纳米管不利于水分子进入管道中，而负电荷修饰碳纳米管有利于水的浸润。　　 应用分子动力学模拟，作者计算了有机分子晶体的界面自由能，从而可以根据Gibbes-Curie-Wulff定理确认晶体各个晶面的生长速度，从而得到纳米尺度上晶粒的形状。　　 因为高分子材料价格低廉、易加工处理、机械柔性高、重量轻等特点，近年来基于本体异致结概念的有机太阳能电池已经引起了人们广泛的兴趣。但是目前合成的有机电池的功率转换效率较低，从而不能满足商业利用的要求，特别是全高分子电池目前的最高效率只有约1.7％。进一步提高有机太阳能电池的效率需要充分理解效率限制机理，但目前实验上无法区分各种微观过程对整体电池效率的影响。因此，作者需要理论计算模型为实验工作提供一些前瞻性的指导。　　 通过独立开发的理论模拟源代码，作者利用动力学蒙特卡罗技术研究了太阳能电池的一些关键步骤(例如，激子的产生，扩散，界面处分离，载流子的植入电场驱动，电极的注入和收集)。同时，将该模型应用到一些新近合成出的具有强吸收性能的高效太阳能电池材料上，模拟材料的I-V曲线，计算了开路电压、短路电流、功率转换效率等重要物理量。对全高分子光伏体系，模拟结果表明，通过优化纳米结构，改善给/受体间的接触面积，转换效率可以预期达到5％左右。　　 作为理论计算的重要任务，功率转换效率的预测已经被多种方法实现，论文的第二部分将对这些方法进行介绍和比较。