近代以来,人类对自然资源的过度开采和利用产生了一系列环境问题。核能作为一种众所周知的清洁能源,对其进行开发和利用,有助于构建清洁低碳、安全高效的能源体系。为了能更快更好地推进核能的研究和利用,解决核废处理问题刻不容缓,尤其是针对半衰期长、毒性强的α废物。本文以两种不同成因的天然花岗岩（岩浆成因的闪长岩和变质成因的角闪变粒岩）作为固化基材,Nd2O3和CeO2作为模拟α废物,通过传统的焦耳加热方式烧结制备了一系列不同废物且不同掺杂量的天然花岗岩模拟α废物固化体。探究了其最佳制备条件,并通过X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）、场发射扫描电镜（FESEM-EDS）等对固化体的物相、结构、微观形貌进行了表征分析,获得了两种天然花岗岩对不同废物的溶解度,并对固化体的物理化学稳定性进行了分析评价。主要研究内容如下:（1）岩浆成因的闪长岩模拟α废物固化体的最佳玻璃化条件为1300℃,保温1 h。变质成因角闪变粒岩模拟α废物固化体在1500℃下烧结3 h所包含的晶体相更少,物理性能更佳。（2）岩浆成因的闪长岩通过玻璃、陶瓷两相复合固化的方式实现了对模拟An3+废物（Nd2O3）的固定,其溶解度达到76 wt.%,通过单一的玻璃固化对模拟An4+废物（CeO2）的溶解度为8 wt.%。实验发现固化体中存在Nd-O键对应的红外吸收峰,该吸收峰与Nd参与陶瓷相的形成有关。随着Nd含量变化,固化方式由单一的玻璃固化逐渐转变为玻璃、陶瓷两相固化。在固化体中未检测到与Ce相关化学键的红外吸收峰,说明Ce4+未参与玻璃网络结构的构成。该类型花岗岩对模拟An3+、An4+废物达到最大溶解度的样品在42天时的累积浸出分数均维持在10-5～10-6g·m-2·d-1量级。（3）变质成因的角闪变粒岩通过玻璃固化的形式对模拟An3+、An4+废物进行固定,对Nd2O3的溶解度为38 wt.%,对CeO2的溶解度为23 wt.%。该类型固化体中未观测到Nd、Ce相关化学键的红外吸收峰,说明Nd3+、Ce4+均未参与玻璃网络结构的构成。对于构成模拟An3+废物固化体的硅氧四面体以链状和层状结构为主,且随着废物掺杂量的增加,在达到最大溶解度之前,链状结构占比逐渐增多,层状结构逐渐占比较少。对于构成模拟An4+废物固化体的硅氧四面体则以层状为主,且加入废物后,各结构占比随掺杂量的增加无明显变化。该变质成因的花岗岩对模拟An3+、An4+废物达到最大溶解度的样品42天时的累积浸出分数均为10-6g·m-2·d-1量级。