CO2在铜基和铂基复合电极上电还原行为的研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:julian
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工业发展、化石燃料过度燃烧释放了大量CO2。大气中CO2含量持续增高引发的温室效应对生态环境和人类生存都造成了诸多问题。将CO2转化固定为可以用的物质或者工业原料对解决当今世界面临的能源问题和气候问题都有着重要的意义。CO2是碳元素的最高价氧化物,化学性质非常稳定,需要输入很大的能量才能将其还原。电化学方法可以实现常温常压下转化CO2,是非常有研究价值和发展前景的一种技术途径。本文分别利用电镀还原和离子溅射的方法制备铜基复合电极和铂基复合电极用来电化学还原CO2。铜基复合电极电还原CO2氧化过程和还原过程均属于可逆CE反应。Pt-0/C、Pt-30/C、PtX-25-0/C和PtX-25-5/C这四种Pt基电极上电还原CO2过程中所发生的反应氧化过程均为可逆CE反应类型,还原过程均为可逆EC反应,受物质扩散过程控制。实验表明,铜基和铂基复合电极都能有效地将CO2还原转化为CH4、C2H6、C2H4和C3H8、CO、H2和HCOOH等物质。但是铜基复合电极主要有效地将CO2转化为烃类,而铂基复合电极表面还伴随着较为活跃的析氢反应,且高电解电位条件下铂基复合电极析氢反应更强烈。Pt-0/C、Pt-30/C、PtX-25-0/C和PtX-25-5/C四种Pt基电极电还原CO2生成的其中CH4、C2H6、C2H4和C3H8量基本相同,PtX-25-0/C复合电极上析氢反应最活跃,生成的HCOOH浓度也最小;Pt-0/C复合电极析氢反应最弱,且生成的HCOOH浓度最高。此外,本论文还讨论了铜基和铂基复合电极作为电催化电极在电还原CO2反应中反应机理的异同,并为需要针对不同实验目的而选择电极时提出了一些理论依据。
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