【摘 要】
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由于水凝胶和纳米颗粒可调的结构和性质,使得纳米颗粒复合水凝胶逐渐成为抗菌应用的新平台,为克服细菌耐药性问题提供了前所未有的机会。光响应型水凝胶因其外型可光调节且可对细菌感染进行非侵入性治疗而备受关注。为了实现最小的副作用和最深的组织渗透,近红外光（NIR）响应水凝胶近年来受到越来越多的关注。为了制备NIR响应的水凝胶,采用在NIR区域吸收低能光子并发射高能光子的上转换纳米粒子（UCNPs）制备水凝
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由于水凝胶和纳米颗粒可调的结构和性质,使得纳米颗粒复合水凝胶逐渐成为抗菌应用的新平台,为克服细菌耐药性问题提供了前所未有的机会。光响应型水凝胶因其外型可光调节且可对细菌感染进行非侵入性治疗而备受关注。为了实现最小的副作用和最深的组织渗透,近红外光（NIR）响应水凝胶近年来受到越来越多的关注。为了制备NIR响应的水凝胶,采用在NIR区域吸收低能光子并发射高能光子的上转换纳米粒子（UCNPs）制备水凝胶-UCNPs复合材料。本文提出了一种具有NIR响应的复合UCNPs的海藻酸钠（ALG）-聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）-Gd2O3:Yb,Tm,Zn（ALG-PEGDA-GUCNPs）水凝胶,用980 nm近红外光触发水凝胶中甲基丙烯酸酯基团的聚合。在凝胶化过程中,在980 nm激光激发下,利用GUCNPs发出的蓝光,实现了PEGDA在GUCNPs表面的光聚合,并与ALG形成互穿网络（IPN）。该复合水凝胶是一种NIR响应的抗菌水凝胶,可以介导光动力抗菌治疗（PDAT）。GUCNPs嵌入水凝胶中,再次作为光转换器触发光敏（PS）药物部花青540（MC540）的光化学反应,生成单线态氧（~1O2）杀死细菌。本文主要从以下几个方面展开研究:1、上转换荧光纳米材料GUCNPs以及GUCNPs-PEGDA的制备。以Gd（NO3）3、Yb（NO3）3、Tm（NO3）3、Zn（NO3）2为原料,合成了上转换荧光纳米材料Gd2O3:Yb,Tm,Zn,并通过向Gd2O3基质中掺杂Zn2+,进一步提高了上转换荧光强度。利用GUCNPs的荧光特性,以I784作为光引发剂,在近红外光的激发下,实现了PEGDA在GUCNPs表面的原位光聚合,使得GUCNPs-PEGDA在具有较强上转换荧光的同时具有良好的分散性。并且,由于GUCNPs及GUCNPs-PEGDA在980 nm激光照射下发出的上转换蓝色荧光与光敏剂MC540的紫外可见吸收波段相吻合,因此,以MC540作为PDAT药物,在二者的协同下,实现光动力治疗。2、ALG-PEGDA-GUCNPs水凝胶的制备与表征。以GUCNPs-PEGDA作为光源转换器,通过980 nm激光触发PEGDA光交联,与ALG形成互穿网络。研究了GUCNPs纳米颗粒表面PEGDA修饰对所制备复合水凝胶多孔结构、表面黏附性能、溶胀性能和可降解性能的影响。3、GUCNPs以及GUCNPs-PEGDA纳米颗粒的抗菌性能研究。以人脐静脉内皮细胞（HUVEC）以及小鼠成纤维细胞（L929）作为细胞毒性评价模型,以大肠杆菌（E.coli）和金黄色葡萄球菌（S.aureus）作为体外抗菌性能研究的细菌模型。比较了表面PEGDA修饰对GUCNPs细胞毒性和抗菌活性的影响。研究发现,由PEGDA包覆的具有核壳结构的GUCNPs-PEGDA相较于GUCNPs具有更低的细胞毒性。在体外抗菌实验中,由上转换荧光纳米材料介导的光动力抗菌疗法表现出优异的抗菌活性。并且,对细菌生物膜具有较强的消解作用,经光动力治疗后,细菌生物膜质量显著降低,使生物膜遭到了极大地破坏,显示出了优异的广谱抗菌活性和非选择性作用,可以进一步降低产生耐药性的风险。4、ALG-PEGDA-GUCNPs水凝胶的抗菌性能研究。以E.coli和S.aureus作为体内外抗菌性能研究的细菌模型。对ALG-PEGDA-GUCNPs水凝胶的生物相容性和体外以及体内动物水平的抗菌活性进行了探究。具有NIR响应的ALG-PEGDA-GUCNPs复合水凝胶显示出优异的光动力体内、外抗菌效果。通过光动力过程中产生的ROS风暴对细菌实现杀伤作用。
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