基于超音速气流碰撞的席夫碱、茶碱共晶、金属有机框架化合物及聚苯胺合成新方法研究

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随着人们环保意识的不断增强,机械合成反应在化学合成中受到了越来越多的关注。传统的机械合成方法主要包括球磨法、研磨法、螺旋挤压法以及微波法,但是这些传统的机械合成方法存在成本高、反应时间长,规模小以及难以实现工业化生产的缺点。基于传统机械合成的缺点,本文提出了一种全新的机械合成法一一超音速气流碰撞法,该方法具有反应时间短、操作简单、适合大规模合成等优点,本文主要研究的内容是利用超音速气流碰撞法成功合成了四类芳香族有机化合物,并探讨了反应时间对四种不同体系反应进程的影响以及席夫碱类化合物的动力学模型。(1)采用超音速气流碰撞法成功合成了三种席夫碱、四种茶碱药物共晶、四种金属有机框架以及聚苯胺化合物。并应用红外光谱(FT-IR),射线衍射仪(XRD),差热分析(DTA),扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM),紫外光谱(UV-Vis),核磁(1H NMR)以及单晶衍射对合成的目标化合物结构进行了表征,证明了目标产物的成功合成。(2)为研究随着反应时间的变化不同反应体系的变化规律,通过DTA、XRD分析对四种不同反应体系随反应时间的变化进行了相应的研究。通过分析可知四种不同的反应体系都是在循环卜2次后就有新的产物生成,并通过与传统的研磨法固相合成反应相对比,证明了该方法可以快速的实现固相化学合成反应,同时也确定了反应所需要的时间,为下一步开展实验研究提供了数据支撑。(3)为进一步研究该装置的反应机理,采用非原位紫外光谱对两种席夫碱目标产物进行了动力学模型分析,通过分析证明间硝基苯甲醛缩对苯二胺席夫碱符合D2扩散模型,D2模型中生成物往往以圆柱形状的二维扩散模式进行成核、生长及形成宏观物质。同时拟合出对苯二胺与间硝基苯甲醛反应的速率常数为0.018S。同样通过分析证明2-羟基-1-萘甲醛缩对苯二胺席夫碱符合A4模型,根据该模型我们可以分析出合成该化合物的生成过程,化学反应首先在两种反应物接触处的晶格发生,晶体中存在的缺陷优先开始反应生成晶核。随着两种反应物的运动,生成晶核的量逐渐增多,对苯二胺与2-羟基-1-萘甲醛反应的速率常数为0.01S-1
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