双相混合导体陶瓷透氧膜的制备及性能研究

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现今社会,氧气应用于生活的各个方面。化石能源的加工及工业生产也需要消耗大量的氧气,冶炼、化学、国防、医疗等的发展对氧气的需求量也越来越大,而现在的制氧技术主要是低温蒸馏法和变压吸附法,这些技术成本高,能耗大,所以需要寻求一种新的制氧技术来满足社会的需求。陶瓷透氧膜是一种新兴的制氧技术。在此种背景下,本文对陶瓷透氧膜进行了研究。第一部分综述了陶瓷透氧膜的研究背景、基本原理及典型的应用,其中也介绍了陶瓷透氧膜的研究和发展进展。概述了粉体和陶瓷膜的制备方法和陶瓷形貌的分类。第二部分介绍了实验中常用的仪器设备和试剂及表征方法。本文自主设计了一种测试装置,测出了陶瓷透氧膜的透氧速率,根据理论计算推导出了透氧的理论公式,此公式验证了陶瓷透氧膜的透氧性能,理论与实际相符合。第三部分采用溶胶凝胶法合成La(15)(13)(23)Sr(15)(13)(17)Cr(15)(13)(20)Fe(15)(13)(20)O3-δ作为电子导体,Ce(15)(13)(23)Sm(15)(13)(17)O(16)(13)(24)作为氧离子导体,利用丝网印刷法制备以3mol%Y(17)O(18)稳定的Zr O(17)(3YSZ)为支撑体的Ce(15)(13)(23)Sm(15)(13)(17)O(16)(13)(24)-La(15)(13)(23)Sr(15)(13)(17)Cr(15)(13)(20)Fe(15)(13)(20)O3-δ(SDC-LSCrF)双相混合导体陶瓷膜。利用X射线衍射对合成的粉体及双相混合导体膜的相组成进行分析,采用扫描电子显微镜对膜的微观结构进行观察,最后利用电化学方法对其透氧性能进行测试。结果表明:采用溶胶凝胶法可制备出单一相的原料粉体,且氧浓度、温度和陶瓷膜的厚度对氧气的扩散通量都有影响。多孔3YSZ支撑的SDC-LSCrF双相混合导体膜在空气作为吹扫气时,700、750和800℃下的氧气扩散通量分别为:1.00×10-6、1.11×10-6和1.24×10-66 mol cm-2 s-1。第四部分采用固相反应法合成的Bi(15)(13)(22)Er(15)(13)(18)O(18)(ESB)作为氧离子导体,La(15)(13)(23)Sr(15)(13)(17)MnO(18)(LSM)作为电子导电相,利用干压烧结法得到透氧膜。利用X射线衍射对粉体的相组成进行分析;利用干压烧结法得到陶瓷透氧膜,采用扫描电子显微镜对膜的微观结构进行观察,最后利用电化学方法对其透氧性能进行测试。结果表明:采用固相反应法可制备出单一相的前驱粉体,且氧浓度、温度和氧离子和电子导电相的比例对氧气的扩散通量都有影响。ESB-LSM质量比为8:2时双相混合导体陶瓷膜在650、700、750和800℃下的透氧速率分别为1.95×10-7,2.33×10-7、2.90×10-7和3.37×10-77 mol cm-2 s-1。第五部分总结了本论文的研究工作,并对双相混合导体陶瓷透氧膜的应用前景和主要挑战进行了展望。
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