关中地区在用柴油车尾气PM和NOx排放特征与后处理减排研究

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在用柴油车已成为关中地区大气颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)的主要排放源之一。为改善环境空气质量,减少柴油车的污染物排放,除了依法淘汰高排放的在用柴油车外,加装尾气后处理装置也可降低柴油车PM和NOx的排放量。但由于在用柴油车排放标准低、排量与污染物排放特性差异大,可加装尾气后处理装置的几何空间有限等,须根据尾气的排放参数与接入条件设计后处理装置的微观与宏观结构。如何使后处理技术与加装车辆减排PM和NOx的需求相匹配,达到稳定的减排效果,仍然是值得深入研究的问题。本文基于实测获得了在用柴油车尾气中PM的数浓度、粒径分布、颗粒形貌、化学组分以及NOx(NO+NO2)浓度等排放特征。采用数学模型,以在用柴油车实测的PM和NOx排放特征参数作为输入,模拟研究了降低PM排放的柴油机颗粒过滤器(DPF)和降低NOx排放的尿素选择性还原催化器(Urea-SCR)的微观与宏观关键参数对减排效率的影响。在此基础上,针对在用柴油车确定了同时削减PM和NOx排放(de PM+de NOx)的后处理技术组合。选取了两辆代表性在用柴油车,加装了选取的“双降”尾气后处理装置(DOC+DPF+Urea-SCR)。通过两辆加装该后处理装置的在用柴油车,行驶3×10~4km的耐久性测试,评价了其对PM2.5和NOx的减排效率及其影响因素。以关中地区2017年柴油车为实例情景,估算了在关中地区实施在用柴油车(符合加装条件)加装该后处理系统对PM和NOx减排的环境效益与经济效益。论文取得的主要结论如下:关中地区在用柴油车尾气细颗粒物(PM2.5)的数浓度为3.01×10~8个/cm~3,以超细颗粒(PM0.1)为主(占69%)。柴油车尾气PM组分中,易于被DPF捕集和再生的碳质组分(OC和EC)的含量约占65%。电镜分析的柴油车尾气碳烟颗粒多为10 nm球形或椭球形颗粒,和团聚形成的grape-like状、絮状或短链状聚集体。表征柴油车尾气碳烟颗粒不规则程度的分形维数(Df)约1.8,碳烟颗粒结构较为疏松、比表面积大。此外,测得在用柴油车尾气NOx浓度为1658±793 ppm,NO与NOx的浓度比值约为82%。基于格子-玻尔兹曼法,模拟过滤体孔隙微观结构对DPF捕集颗粒物的效果和压降影响表明:DPF过滤体的孔隙率越小,捕集效果越好,但压降(pr)越大。加装到在用柴油车的DPF过滤体的孔隙率宜选取在0.55~0.60之间。过滤体的微孔隙的生长概率(Di)可表征多孔介质骨架的分布方式,过滤体的压降(pr)与多孔介质横向生长概率(Di)的关系为pr=-0.548Di+0.697(R~2=0.959)。影响DPF捕集效率与压降的主要宏观结构参数是过滤器直径、长度和孔密度。对在用柴油车,DPF过滤体直径不宜小于250 mm。采用GT-Power对影响DPF再生和Urea-SCR性能的因素进行模拟得出:适宜DPF再生的条件为,初始沉积的PM密度3 g/L,尾气质量流量120 g/s,O2含量12%,尾气温度350℃;适宜Urea-SCR运行的条件为,NO2/NOx=0.18,NH3/NOx=1.0,排气温度在225~250℃之间。测试de PM+de NOx的尾气后处理装置加装到大型柴油客车和重型柴油货车后的污染物削减效果与耐久性发现,后处理系统运行初期(20 km),在用柴油车尾气的烟度值削减了63%左右,PM2.5数浓度削减率在58%~97%之间;运行3×10~4 km后,对尾气的烟度和PM2.5数浓度削减率分别为31%~46%和50%~97%。Urea-SCR在运行期间对NOx的削减率在46%~60%之间。以关中地区2017年的柴油车为基数情景,符合改造条件的柴油车为4.02×10~4辆,加装“DOC+DPF+Urea-SCR”的尾气后处理系统,可分别削减机动车PM2.5和NOx排放量为1207 t和13289 t,需投入后处理装置加装成本为14.07亿元,每年的车辆运行成本为0.905亿元。
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