【摘 要】
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水凝胶是近年来快速发展的一种新型的软材料,在柔性器件、电子皮肤、生物医学等领域有着广阔的应用前景。丝素蛋白是一种具有良好生物相容性、可降解性以及易加工性的天然蛋白质,在超声、加温、p H等刺激下可实现构象的转变而形成凝胶。但纯的丝素蛋白凝胶呈现硬脆性,机械性能差,不能满足实际应用的需求,因此制备具有优异力学性能和多功能化的丝素蛋白基水凝胶受到国内外研究者极大地关注。本文通过引入柔性网络增强能量耗散
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水凝胶是近年来快速发展的一种新型的软材料,在柔性器件、电子皮肤、生物医学等领域有着广阔的应用前景。丝素蛋白是一种具有良好生物相容性、可降解性以及易加工性的天然蛋白质,在超声、加温、p H等刺激下可实现构象的转变而形成凝胶。但纯的丝素蛋白凝胶呈现硬脆性,机械性能差,不能满足实际应用的需求,因此制备具有优异力学性能和多功能化的丝素蛋白基水凝胶受到国内外研究者极大地关注。本文通过引入柔性网络增强能量耗散构建强韧的丝素蛋白基双网络凝胶;通过引入疏水相互作用、氢键及钙离子以提高双网络凝胶的自愈性及导电性;通过引入动态共价键及利用丝素蛋白的还原性实现了凝胶的可注射性及抗菌性。具体研究内容及结果如下:（1）开发了一种绿色的纯物理交联的丝素蛋白基（DN）双网络水凝胶,其中超声诱导的β片物理交联的（RSF/S）凝胶为第一网络,疏水缔合的聚丙烯酰胺/甲基丙烯酸烷基十八脂（PAAm/C18）凝胶为第二网络。第二个网络的交联点是由天然的表面活性剂癸基葡糖苷（CG）与丝素蛋白（SF）复配后,乳化疏水单体（C18M）形成的胶束。DN网络中可逆的动态键为DN水凝胶提供了良好的自愈能力和有效的耗散能机制,而钙离子的加入提高了DN水凝胶的自愈能力和导电性。通过改变RSF的含量,可以调节水凝胶的力学性能。在最优条件下,RSF/S-PAAm/C18 DN凝胶具有较高的延伸率（1400%）和较高的拉伸强度（0.3 MPa）,DN水凝胶的自愈能力和导电性分别接近90%和0.12 S·m-1。这种全物理相互作用的DN水凝胶有望应用于组织工程、生物传感器和人工电子皮肤等领域。（2）利用透明质酸和明胶的衍生物及丝素蛋白三种可生物降解的聚合物制备了可注射水凝胶。将透明质酸（HA）上的邻羟基氧化获得含邻醛基的氧化透明质酸（Oxi-HA）,与载银丝素蛋白溶液混合作为组分A;将碳酰肼接枝到明胶大分子上形成酰肼化明胶（ADH—Gel）,其作为组分B;利用席夫碱反应,室温下即可形成含动态共价键的原位交联半互穿网络凝胶。而组分A载银丝素蛋白溶液中银纳米粒子是利用RSF分子中的天然还原成分在紫外光照下成功获得的;通过调节组分比例,注射凝胶的形成时间可缩短到10 s之内;通过改变透明质酸的氧化度以及SF含量,可使凝胶的降解率在25%到70%大范围内调节。注射凝胶对大肠杆菌以及金黄色葡萄球菌均具有良好的抗菌性能,当SF中Ag NO3添加量在0.01 mol/L以上时抗菌率可在99%以上。该凝胶在抗菌敷料、药物载体以及水凝胶支架等领域应用潜力巨大。
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