论文部分内容阅读
甲苯的光电离离解动力学研究是物理学、化学、以及大气环境科学的重要基础研究课题。本论文主要是利用同步辐射真空紫外光单光子电离、超声分子束和反射式飞行时间质谱技术相结合,开展对甲苯分子光电离解离动力学的实验研究。通过本研究确定甲苯母体分子的电离能,离解产物的出现势和离解能以及分子离子离解动力学等方面的数据。与此同时,利用Gaussian03软件G3方法计算甲苯分子光电离和光离解过程,并结合实验数据讨论甲苯分子光电离和离解机理。主要成果如下:在实验层面,研究了甲苯在7.5~25.5 eV的光电离离解过程。由实验得到甲苯的单电离和双电离的电离能分别为8.82和23.09 eV。同时也测得了通过电离解离产生的碎片离子C7H7+,C6H5+,C5H6+,C5H5+,C5H3+,C4H5+,C4H4+,C4H3+,C4H2+,C3H3+,C2H3+的光电离效率谱,大部分碎片离子的出现势和文献值都是符合的很好。利用量化计算对甲苯光电离解离进行理论计算,得到其电离能理论值为8.90 eV,与实验值基本吻合。理论计算也得到C7H7+,C5H6+,C5H5+碎片离子的出现势分别为11.15或11.03,13.69,16.28 eV。然后将实验和理论计算结果结合,详细的讨论了C7H7+,C5H6+,C5H5+离子的解离过程,同时理论计算也获得了解离过程中所涉及的中间体和过渡态。本研究将为原子分子数据库,提供甲苯分子的光电离离解动力学方面的参考信息;同时也为大气层甲苯污染的防治提供依据。