静电场协同催化氧化低浓度甲烷的实验研究

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天然气是一种较为理想的清洁能源,但其主要成分CH4却是一种温室效应很强的温室气体,因此控制天然气发动机和煤矿通风系统等的CH4排放有着重要的研究意义。催化氧化技术可以在较低的温度有效地去除低浓度甲烷,且去除过程中污染较小,被认为是去除低浓度甲烷最理想的方法之一。提高催化剂催化氧化甲烷的低温活性是目前研究的热点。本文围绕催化氧化低浓度甲烷开展研究,在催化系统中引入静电场来进一步提升催化剂反应活性,降低催化剂的起燃温度。主要研究工作如下:(1)研究了Pd/Co3O4系列贵金属催化剂催化氧化CH4特性,发现催化剂效率随着贵金属Pd负载量的增加而不断增加,但其单位Pd负载量增加带来的效率提升收益越来越小。(2)研究了静电场辅助Pd/Co3O4系列催化剂催化氧化CH4特性,发现静电场与Pd/Co3O4系列催化剂间是具有协同效应的,催化剂效率提升和电流增加幅度几乎成正比。(3)研究了MnxCoy系列金属氧化物催化剂催化氧化CH4特性,发现Co对于催化氧化CH4有着很好的效果,同时如果掺杂少量的Mn能极大地提升催化剂的效率,其中当Mn/Co比为1:5时,催化剂性能最好。(4)研究了静电场辅助MnxCoy系列催化剂催化氧化CH4特性,发现静电场在CH4催化氧化方面与Co元素有着很强的协同效应,而与Mn元素几乎没有协同效应,但纯Co的催化剂掺杂少量Mn元素能提高其与静电场间的协同效应。(5)综合催化剂的性能测试结果和表征分析结果,提出了Pd/Co3O4系列贵金属催化剂和MnxCoy系列金属氧化物催化剂分别在无静电场作用下和有静电场作用下催化氧化CH4的反应机理。
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