【摘 要】
：
不可再生的化石燃料的不断消耗所引起的能源短缺问题,伴随着不断加剧的环境问题,这都是人们所关注的重点。而近几年来,电动汽车的出现缓解了化石燃料的消耗,还在一定程度上降低了环境污染。随着人们对衣食住行的要求不断提高,对电动汽车的要求也是不断增长。电动汽车电池昂贵的价格和低的电池容量制约了电动汽车的发展,这促使人们寻找成本更低、容量更高、可持续的更加安全的可充电电池。其中MXene因其优异的导电性和较大
论文部分内容阅读
不可再生的化石燃料的不断消耗所引起的能源短缺问题,伴随着不断加剧的环境问题,这都是人们所关注的重点。而近几年来,电动汽车的出现缓解了化石燃料的消耗,还在一定程度上降低了环境污染。随着人们对衣食住行的要求不断提高,对电动汽车的要求也是不断增长。电动汽车电池昂贵的价格和低的电池容量制约了电动汽车的发展,这促使人们寻找成本更低、容量更高、可持续的更加安全的可充电电池。其中MXene因其优异的导电性和较大的比表面积等物理性质而在许多领域都有广泛的应用,在电池方面同样有着巨大的应用潜力。本论文主要是采用密度泛函理论在VASP计算模拟软件中,对MXene及其与二维有机骨架组成的异质结进行理论计算,验证材料在电池领域的应用潜力。本论文主要包括三个部分:（1）为了测试MXene材料在Na-O2电池领域的应用潜力,本论文选取了五种氧封端的MXene进行理论计算研究,其中过渡金属分别是Ti、V、Nb、Mo和Cr。对于Na-O2电池反应,氧封端MXene表面覆盖了一层氧原子,所以优先吸附钠离子,而钠离子主要是吸附在MXene表面的fcc位点上。通过比较Na-O2反应的过电位,从而得出Ti2CO2同时具有较低的OER和ORR过电位,分别是0.26和0.49 V。在Na-O2电池反应进程中,对吸附分子的吸附能和Bader电荷进行分析,得出Ti2CO2在吸附钠离子之后出现的电子局域促进了对钠离子的吸附,而钠上的电子转移给了基底和O2,也促进了对O2的还原。本章研究表明了 Ti2CO2是Na-O2电池的优秀候选者。（2）在第一部分的研究基础上,将MXene和二维有机骨架组成异质结用于Na-O2电池的研究。发现Na-O2电池反应中Na2O2是主要的放电产物。其中Ti2CO2/Cu-BHT的MXene表面上的Na-O2电池性能最好,形成异质结之后OER和ORR的过电位分别是0.24和0.32 V,并且异质结MXene面的Na-O2电池性能明显是要好于单层MXene。另外,对于发生在二维有机骨架表面的Na-O2反应,提出了一个钠离子的包裹机制——随着孔径的增大,钠离子受到层间电子转移的影响下沉到孔中。再者,局域态密度、Bader电荷以及差分电荷表明形成异质结之后二维有机骨架的电子转移给了 MXene,从而促进了对钠离子的吸附,从而表现出比单层Ti2CO2更优异的性能。钠离子吸附能与OER/ORR过电位之间存在着负相关和正相关的线性关系。Ti2CO2/Cu-BHT具有最适中的钠离子吸附能（-2.20eV）,最靠近交点的位点（-2.44eV）,从而具有最佳的性能。另外通过LASSO回归找到了与ORR过电位呈线性关系的描述符,这个描述符由异质结的内在性质组成,从而可以预测异质结的Na-O2电池性能。本章研究提供了一个新的思路——将有机和无机材料结合形成异质结,并且通过描述符来预测更多性能优异的异质结材料。（3）本论文还将实验和理论计算相结合,运用理论计算解释实验,理论计算对不锈钢和表面修饰的碳氮材料组成的有机无机复合材料在锂离子电池中锂金属阳极的应用进行了测试。计算结果表明和铜箔以及不锈钢相比,氮掺杂碳包裹不锈钢（N-C-SS）拥有最负的锂原子吸附能以及最大的锂原子扩散势垒,这说明了 N-C-SS是最亲锂的,同时锂原子是沿着表面吡咯氮的吸附位点成核,从而均匀沉积达到抑制锂枝晶的目的。另外完全锂化之后,SS的膨胀系数只有108%,说明了其复合锂金属阳极的稳定性。本章研究运用不锈钢材料作为锂金属阳极,降低了成本,也为抑制锂枝晶提供了思路。
其他文献
城市公园是城市发展进程中衍生出的高级形态,是城市居民日常休闲、娱乐、放松的场所,其作为与居民联系最为紧密的公共空间之一,在城市“三生空间”环境质量提升中有着十分重要的作用。色彩作为视觉环境中最重要的影响因子,其构成是城市公园景观美最为直观的体现。城市公园的景观色彩不仅可以作为城市文化的载体,也是城市整体风貌打造中的重要环节。公园城市的建设进程中主要面对城市公园地域文化色彩的缺失、四季景观色彩的不平
现代工业的快速发展对能源的需求迅速增长,而传统工业生产的能耗越来越高,难以满足社会和经济发展的需求,同时还带来了一系列环境问题。目前,各类化工产品的生产以及工业排放有机物的处理都依赖于各类催化剂。其中,催化剂的效率直接影响了合成氨以及有机物还原的工业实际应用。因此,发展高效的催化体系,可以有效降低传统工业合成氨的高能耗,实现有机物的高效催化还原,对于解决目前面临的能源环境问题具有重要意义。然而,目
由于二维材料在某些方面拥有优异的物理和化学性能,近些年在光电、能源、化学催化和固态电子器件等领域扮演着越来越重的角色。科学家们经过不断地探索,正努力将二维材料运用到具体的器件和实际应用中以发挥其最大效用。然而,二维材料的形貌表征分析方法还需要进一步改善,一些二维材料的电荷传输性质还没有得到透彻的研究,以及制备一些小尺寸纳米薄膜器件的方法还需探索。因此,本文针对这三个方面分别开展了相应的研究工作。第
近年来,随着纳米科学的不断发展,纳米材料在基因工程方面的应用十分广泛。碳点（CDs）低毒性、高生物相容性及易修饰等特点使其在基因工程的应用方向备受关注。碳点的小尺寸特点使得它可以通过胞吞作用进入动物细胞,或者在穿透植物细胞壁后,通过内吞作用被细胞吸收,进而对动植物生长产生影响。基于这个特性,碳点可以作为基因载体将外源功能性基因递送至动植物细胞内,表达特定功能性蛋白。本论文旨在合成低毒性碳点,并对其
近十几年来,得益于表面配体工程和器件结构优化研究,铅硫族量子点太阳能电池效率突飞猛进。目前高效量子点太阳能电池主要采用溶液相配体交换方法制备,该方法需预先通过热注射方法合成长链配体包裹的量子点,再通过配体交换制备导电量子点墨水,最后通过旋涂等方式构筑器件,该方法工艺十分复杂且成本较高。为了解决上述难题,研究人员开发了一步法直接合成由铅碘化合物（[PbIn]2-n）钝化的PbS量子点导电墨水,该墨水
目前,锂离子电池（LIBs）在我们生活中扮演着重要的角色,主导着便携式电子市场和电动汽车市场。但是由于其成本高、容量有限难以满足大规模储能应用的需求,因此需要开发低成本、高能量密度的二次电池。钠离子电池因为成本低而被视为下一代电池中最有潜力的候选者。在众多材料中,富钠层状氧化物因其阴离子会发生氧化还原反应,可以为电池提供更多的容量而受到广泛关注。而阐明电极材料阴离子氧化还原的可逆性和循环性对其实际
细菌感染包括植入和介入式医疗器械相关感染,正在威胁着人们的生命健康,传统抗生素治疗导致抗生素耐药性的快速出现,给细菌感染治疗带来了巨大的挑战。抗菌肽（AMPs）被认为是有望解决抗生素耐药性的新工具。然而,抗菌肽本身却有着高毒性、高成本的缺点,这阻碍了它们的进一步发展。抗菌聚多肽,是利用天然氨基酸及其衍生物通过开环聚合制备的一类抗菌肽模拟物,通过合理的设计获得与抗菌肽相似的抗菌活性,同时具有更低的毒
表面在位合成利用活性位点高度可调的前驱体分子在金属单晶表面的限域催化过程来制备功能纳米分子及新颖的聚合物结构,该方法克服了传统溶液化学合成中的溶解度限制,在制备诸如纳米石墨烯、石墨烯纳米带以及石墨炔这类原子级精准结构上具有独特优势。多元化的表面反应类型对制备具有复杂结构的分子纳米器件来讲至关重要,能有效地提高功能结构的产率和精度。不同于溶液化学高度成熟的保护-活化联用策略,某些表面反应条件较为苛刻
本论文基于有机电致发光器件（OLED）的前沿研究领域——具有热活化延迟荧光（TADF）特性的有机发光材料开展研究工作。TADF发光材料因其无需引入重金属原子即可实现100%的内量子效率（IQE）,成为近年来研究的热点。含氮杂环广泛应用于TADF发光材料的设计中,针对其在受体修饰和桥连基团方面的应用,本研究设计并合成了一系列基于含氮杂环的新型高效TADF发光材料,并系统研究了其分子结构对光物理性质和
近年来,全无机CsPbX3（X=Cl、Br、I）胶体量子点引起了广泛的研究,这得益于其独特的光电性质,如高的缺陷容忍度、高的光致发光量子产率和狭窄的半高峰宽等,被广泛的应用于发光二极管、太阳能电池和激光器等光电器件。本论文首先研究通过引入表面应力提升钙钛矿量子点稳定性,进一步地探索面向太阳能电池应用的掺杂方法,最后探索了提升钙钛矿量子点产量的合成方法。具体研究成果如下:第一部分:使用碳酸胍作为前驱