由于锂离子电池所具有的高性能和环境友好等特点，近年来逐渐成为清洁能源领域的主力军。而手机、Ipod等设备对锂离子电池的需求提出更高标准，因而促使研究者持续致力于新型锂离子电池的研究。研究人员希望发现一种优异材料作为负极，从而提高其各项性能。硅(Si)理论容量约10倍于碳负极材料。但在锂化过程中，硅负极材料会发生较大的体积变形（约300％）。另外，因为锂离子的扩散引起的体积变形继而会产生扩散应力、驱动力等内部应力。这些因素综合作用最终会造成电极材料的粉化甚至失效。因此本课题主要分析了不同充电状态下硅负极材料中的应力演变，并引入位错模型，建立了位错与相关应力的耦合关系。此外，MoO3作为负极材料时，在电池工作时能够保持较为稳固的结构。因此本文还通过第一性原理对MoO3阳极材料的机械特性等进行了模拟计算。这些工作既对进一步分析锂离子电池工作中的力学行为具有深远的意义，又对设计开发下一代新型锂离子电池提供了可靠的理论基础。本论文的主要研究内容和结论如下:　　(1)在弹塑性力学基础上，通过类比热应力的方法建立实心球形颗粒电极锂化过程中应力的理论表达式。并分析了两种不同充电状态下锂化驱动力的变化情况。计算结果表明在不同状态的充电阶段，恒压状态充电对锂化应力影响更大，据此能够进一步寻找优化扩散应力大小的新方法，从而提高电极材料的寿命和安全性。恒电压充电状态下，锂化驱动力在锂化初始阶段外表面附近变化幅度较大，靠近球心处则基本不变，而恒电流充电状态下的锂化驱动力变化范围非常小。　　(2)在实心球形颗粒电极模型中考虑位错现象造成的影响。给出位错与锂化驱动力的相互作用关系。结果表明位错能够明显降低锂化驱动力的大小。当存在位错现象时，不同径向位置平均应力做功有明显下降，并且能量的峰值出现在球体中心处。此外，由于位错应力在球形中心处等于零，因此位错并不会影响球形颗粒电极中心处的应力所做功的大小。并且该结论与位错应力分布情况吻合。　　(3)从能量角度深入探究电池充电过程中位错存在对电极造成的影响。建立出位错-总应变能的耦合关系，并进一步分析泊松比对位错能量的影响。研究结果显示，位错对应变能的影响不容忽视，在锂化初始阶段是影响应变能的主要因素。此外，位错能量随着泊松比的增加而减少，因此较大的泊松比有利于减小位错能量，从而有助于抑制裂纹成核和扩展。　　(4)在密度泛函理论(DFT)的基础上，建立MoO3阳极材料的晶体模型，利用第一性原理方法模拟计算MoO3阳极材料的电子结构和机械特性。分析不同的嵌锂浓度对MoO3负极材料力学性能的影响，以及锂离子的主要扩散方向。结果发现，在锂化过程中MoO3阳极材料会发生一个较小的体积变形，其中沿c轴方向上的变形相对明显。电子结构方面，当锂浓度逐渐增加时，带隙会逐渐消失并表现出金属特性。由于Li和Mo原子之间的键相互作用，使得MoO3阳极材料在锂化过程中保持一个较为稳定的结构。除此之外，z轴方向的迁移能量势垒最低，故锂离子在MoO3层状结构内部主要沿z轴方向扩散。锂化过程中MoO3阳极材料的杨氏模量不断增加，表明锂化最终产物Li2MoO3具有较高的机械强度，这也使得材料在锂化过程中能够维持一个相对稳定的结构。