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甲酸(HCOOH)是一种廉价、无毒、易于储存和运输的丰富可再生制氢资源。以HCOOH作为储氢介质的直接甲酸燃料电池的开发和利用是解决能源消耗和环境恶化问题的有效方法。本论文以活性炭为载体,H2PdCl4为钯源,利用一种简单的大气压介质阻挡放电冷等离子体制备Pd基催化材料,并应于HCOOH脱氢。主要研究结果如下:探究大气压冷等离子体放电气氛(H2、O2、Ar、Air)以及冷等离子体和热还原处理顺序对Pd/C结构和性能的影响。以H2为冷等离子体放电气氛且以先热还原再冷等离子体的处理方式制备的Pd/C-CP(Pd/C-H2P)催化HCOOH脱氢活性最佳。H2放电产生较强的单通道放电及放电产生较多还原性活性氢物种,促进Pd活性物种迁移至载体表面,使得Pd/C-CP不仅具有较高的表面Pd/C原子比(0.229)及金属Pd含量、还具有较小的Pd粒径(2.6 nm)。相比之下,O2和Air中电负性氧放电剧烈,导致碳载体严重烧蚀;而温和的Ar放电调控效果较差。由于等离子体处理破坏载体表面含氧官能团,再经热还原处理获得的Pd/C-PC中粒子尺寸变大导致活性变差。相比于商业化Pd/C,Pd/C-CP具有更高的催化活性和稳定性。Pd/C-CP的高催化活性归因于Pd纳米粒子的小尺寸。Pd/C-CP的高催化稳定性归因于冷等离子体和HNO3预氧化处理引起的强金属-载体相互作用,减少了Pd/C原子比的降低、Pd的流失,稳定了Pd纳米粒子尺寸。探究第二组分金属(Au、Pt、Ru、Ag、Cu、Ni)对Pd基双金属催化材料结构和性能的影响。添加Au且当Pd/Au=4/1时制备的Pd4Au1/C-CP表现出较高的活性和稳定性,在4小时内HCOOH分解率达95.9%,初始转化频率约为808.6 h-1,HCOOH脱氢反应表观活化能为27.25 kJ·mol-1,且经过三次循环测试产生气体总量分别是商业化Pd/C的1.33、5.87和8.56倍。等离子体有效促进Pd4Au1/C-CP中Pd-Au粒子再分散且具有更高的合金化程度,同时强电场调控Pd4Au1/C-CP中更多活性组分富集于载体外表面。综上所述,先热还原后大气压氢冷等离子体处理是一种制备高性能Pd基催化材料的有效方法。一方面,等离子体中强电场和库仑排斥作用有效调控活性组分迁移至载体外表面,并且强化金属载体相互作用。另一方面,冷等离子体促进Pd-Au团聚粒子的再分散,提高合金化程度。这对于开发高性能Pd基催化材料具有一定的理论意义和应用价值。