不同Si/Al比的SAPO-11合成与催化性能的研究

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异构化反应是生产高辛烷值油品的有效方法之一。正构烷烃异构化反应常用酸性催化剂,裂解反应是正构烷烃异构化的主要副反应,因此高效异构化催化剂的研制是提高长碳链烷烃异构化选择性的瓶颈技术。SAPO微孔型晶体,具有优异择形选择性、离子交换性、酸性可调性和湿热稳定性等特殊性能,广泛用于裂解、烷基化、聚合、重整、加氢、脱氢、水合等反应。SAPO做载体时比传统载体制得的催化剂活性高;小粒径SAPO系列分子筛担载的高比表面积、高活性、高稳定性和强抗中毒性能的非贵金属催化材料是异构化催化剂的研究热点。本文采用传统的水热合成法合成了SAPO-11分子筛载体,结合XRD表征考察了晶化时间、晶化温度、模板剂、pH值、不同硅源、硅含量对产品的影响。结果表明,采用二正丙胺和二异丙胺的混合物为模板剂,酸性硅溶胶为硅源,在180℃晶化24 h,溶液pH值为5.5,Si/Al为0.4制备的SAPO-11材料最纯。以最佳条件制备的SAPO-11载体用等体积浸渍法制备了Mo/SAPO-11和Co/SAPO-11催化剂,以正庚烷为探针,在固定床常压微分反应器上考察了还原条件(还原时间和还原温度),反应条件(温度和氢气流速),金属负载量,对正庚烷异构化反应性能的影响。结果表明,对于Mo/SAPO-11催化剂,在500℃还原6 h,氢气流速为30 mL/min,反应温度为320℃,金属负载量为4%时,Mo/SAPO-11催化剂催化正庚烷异构化活性达到最高,转化率和选择性分别为14.23%和86.74%。对于Co/SAPO-11催化剂,在400℃还原6 h,氢气流速为30 mL/min,反应温度为280℃,金属负载量为2%时,Co/SAPO-11催化剂催化正庚烷异构化活性达到最高,转化率和选择性分别为33.24%和62.47%。
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