本工作的主要目的是制备高强度的形状记忆水凝胶并对水凝胶的自发驱动行为进行探索。研究的基本思路是首先利用溶剂交换的方法制备具有疏水相互作用的高强度水凝胶,并利用疏水相互作用的动态可逆性研究凝胶溶剂响应的形状记忆、驱动功能及应用;其次将含有邻苯二酚结构的多巴胺引入水凝胶中,制备具有pH响应的形状记忆水凝胶并研究其自驱动行为;最后探索溶胀诱导水凝胶自发驱动行为的普适性原理。本工作的主要内容如下:1.溶剂响应的凝胶的制备是将疏水单体甲基丙烯酸丁酯（BMA）与亲水单体甲基丙烯酸（MAA）及交联剂N,N′-亚甲基双丙烯酰胺（BIS）在二甲基亚砜（DMSO）和H₂O的混合溶剂中共聚。通过将刚制备的凝胶浸泡在H₂O中一定时间可以获得力学性能与人体软骨和皮肤接近的超高强度（9 MPa）和超高模量（200 MPa）的水凝胶。凝胶在H₂O中能够发生疏水相互作用产生新的交联网络,在DMSO中疏水相互作用解离,新的交联网络解离,这种可逆的交联结构变化赋予凝胶良好的形状记忆、可逆体积变化及其他性质。将凝胶与硅胶复合制备的双层驱动器在30 s内即可发生变形和回复行为,表现出快速溶剂响应驱动特性。2.我们采用“一锅法”将多巴胺甲基丙烯酰胺（DMA）和N,N-二甲基丙烯酰胺（DMAA）及交联剂BIS共聚制备具有快速pH响应的形状记忆多巴胺水凝胶。将水凝胶固定在NaOH溶液中20 s可以获得临时形状;将具有临时形状的水凝胶浸泡在HCl溶液中60 s可以回复至原始形状,这是因为邻苯二酚与Fe³⁺的络合结构从三重结合变成单重结合,使网络交联密度下降。该水凝胶还表现出独特的自发驱动行为,具有少量残余螺旋形状的水凝胶可以自发地在NaOH溶液中变形至螺旋形状,这可能是水凝胶溶胀和残余形变、新交联点形成协同作用的结果。3.我们进一步对水凝胶的自发驱动行为进行系统研究,我们对不同水凝胶进行比较,发现快速不均匀溶胀是水凝胶能够自发驱动的主要原因。研究结果表明聚丙烯酸（PAA）水凝胶借助外力螺旋后可以在NaOH溶液中固定螺旋形状,这是因为在溶胀初期,由于扩散作用引起水凝胶不均匀溶胀,边缘比内部先溶胀,使体积变化存在差异,从而固定螺旋形状;PAA水凝胶在HCl溶液中发生去溶胀,凝胶体积差异减少,使其回复至原始形状;继续交替浸泡具有少量残余螺旋形状的水凝胶在NaOH溶液和HCl溶液中能够自发地在螺旋形状和原始形状之间转变,这是不均匀溶胀与去溶胀引起凝胶形变和残余形状诱导形变方向共同作用的结果。此现象只发生在具有快速溶胀-去溶胀的水凝胶的溶胀初期,当水凝胶溶胀平衡时,螺旋形状则消失,同时也不会发生自发驱动的行为。