当前全球面临着不可再生能源日益枯竭、环境污染日益加剧的发展难题,开发环境友好、高效便捷的新型能源储存和转换装置对于缓解能源危机、实现能源可持续发展至关重要。在各种新能源转换设备中,锌空电池以其锌负极原料成本低廉、无污染和较高的理论能量密度(1350 Wh kg^-1)而具有非常广阔的应用前景。氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）是锌空电池中两个重要的半反应,其中,电极界面发生的动力学缓慢的4e^-转移过程严重滞缓了其在实际中的应用。虽然贵金属的材料具有高电催化活性,但是面临着成本昂贵耐久性差的缺点。开发同时具有高活性、高稳定性和价格低廉的过渡金属电催化剂是解决这一难题的可行方案。为了降低成本,本文选择廉价的原料自催化热解合成具有高导电性和大表面积的碳纳米管作为载体,然后耦合有丰富价态的过渡金属尖晶石氧化物来制备尖晶石/碳纳米管双功能氧催化剂。本文系统地研究了复合材料中异质界面的构筑对电子转移的影响,并通过DFT计算来揭示反应机理,并最终应用于锌空电池。本文的主要研究内容如下:（1）选择廉价的三聚氰胺、葡萄糖和金属镍盐为原料自催化合成氮掺杂的包覆金属Ni的碳纳米管（NCNTs@Ni）,利用简单的电荷调控策略将CoMn₂O₄负载在NCNTs@Ni上（CoMn₂O₄/NCNTs@Ni）作为ORR催化剂。对比单金属氧化物Mn₃O₄,CoMn₂O₄/NCNTs@Ni具有以下优点:1)在CoMn₂O₄尖晶石氧化物中,Co²⁺占据四面体位,Mn离子被迫占据八面体位,导致Mn^3.4+以活化的高价态作为催化中心。2)NCNTs@Ni具有比表面积大、导电性好、耐腐蚀性强等优点,与CoMn₂O₄相结合可以克服过渡金属氧化物固有的导电性差的问题。3)CoMn₂O₄纳米粒子与NCNTs@Ni耦合形成具有“spinel-NCNTs-Ni”电子传输通道的CoMn₂O₄/NCNTs@Ni,从而大大提高了复合材料中电子转移的速度。CoMn₂O₄/NCNTs@Ni表现出高ORR催化活性和优异的锌空电池性能。（2）通过选择不同比例的Ni²⁺和Co²⁺共催化诱导合成NCNTs/NiCo,选择形貌和性能最佳的NCNTs/NiCo（Ni:Co=3:1）作为前驱体来负载活性尖晶石氧化物NiCo₂O₄。利用简单的界面结构工程和电子调制策略合成出一种独特的三相界面结构（超分级结构）电催化剂NiCo₂O₄/NCNTs/NiCo。NiCo₂O₄/NCNTs/NiCo催化活性提高的原因可以归纳为三个方面:1)XPS结果证明,在制备的样品中存在NiCo₂O₄-NCNTs-NiCo异质界面（NiCo-N_X和Co-N_X键）,有利于加速界面间电子转移,促进ORR过程发生:2)NiCo合金催化的超薄碳层大大缩短了电子转移距离,大大改善了电化学活性;3)通过比较NiCo₂O₄/NCNTs/NiCo和纯NiCo₂O₄中的Co活性中心,密度泛函理论计算（DFT）结果表明,三元非均相界面催化剂NiCo₂O₄/NCNTs/NiCo的反应决速步骤的能垒明显降低,整体ORR动力学得到改善。所制备的NiCo₂O₄/NCNTs/NiCo催化剂在ORR和OER方面均表现出优异的催化活性,在组装的锌空电池中展示了较好的性能。