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本论文选择含葸荧光基团的氨基酸衍生物作为主要的研究对象,利用它们与核苷酸盐阴离子和金属离子的选择性识别性能及光化学传感性质,构建了溶液相中的多种分子逻辑器件。本论文获得以下结果:
1.合成并表征了一个新化合物N-(9-蒽甲基)-L-精氨酸。该化合物在酸性水溶液条件下,加入ATP后引发荧光猝灭。通过荧光、紫外可见光谱及1H核磁共振谱证明了该化合物和ATP间存在相互作用,并可以用H+和ATP为两化学输入构建一个NAND分子逻辑门。
2.考查了碱土及过渡金属离子对化合物N-(9-蒽甲基)-L-精氨酸荧光光谱的影响,在中性水溶液条件下,该化合物是一个具有较好选择性的Cu2+荧光化学传感器。此外,该化合物的荧光强度能被OH-/H+或Cu2+/EDTA可逆调控。基于化合物的双控荧光开关性质,分别以该化合物及其铜配合物作为起始状态,构建了一个NOR和一个OR分子逻辑门。
3.合成并表征了一个新化合物Nv(9-蒽甲基)-L-赖氨酸。该化合物在酸性水溶液中能选择性地与ATP结合,在中性水溶液中则对Cu2+具有很好的选择性,两种情况下均导致其荧光猝灭。以该化合物中性水溶液作为起始状态,荧光强度作为输出,分别以(H+,OH-,ATP)和(H+,OH-,cu2+)为三化学输入,构建了由七个逻辑门组成的两个分子逻辑线路。
4.合成并表征了化合物N-(9-蒽甲基)-L-苯丙氨酸。在生理pH条件下,该化合物可用作对Cu2+高选择性和高灵敏度的荧光和紫外双重化学传感器。以该化合物的铜配合物中性水溶液体系为起始状态,OH+和H+作为两化学输入,荧光强度和吸光度分别作为输出信号,制作了由INHIBIT门和XOR门并列运行的分子半减法器。
5.合成并表征了新化合物N-(9-蒽甲基)-L-组氨酸。在水溶液中考查了pH值、阴离子及金属离子对其光谱性质的影响。化合物的荧光强度随pH值的变化显示出具有“off-on-off”的荧光开关性质;酸性水溶液中,核苷磷酸盐阴离子能引起使化合物荧光猝灭;中性水溶液条件下,Zn2+和Cd2+能使体系荧光增强,而Pb2+、Co2+、H92+、Ni2+、Cu2+等离子则使体系荧光有不同程度的猝灭。利用紫外-可见光谱的方法,该化合物对金属H92+有着较好的选择性,引起最大吸收波长处的吸光度显著降低。基于上述性质,以化合物不同pH值的水溶液作为起始状态,构建了XNOR,INHIBIT,OR,NOR等逻辑门和一个组合逻辑线路;以其汞(II)配合物体系作为起始状态,构建了一个分子半减法器。