不同反应过程对Zn在水锰矿和δ-MnO表面吸附行为的影响研究

来源 :中国科学院生态环境研究中心 | 被引量 : 0次 | 上传用户:srepair555
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本文将宏观的吸附-解吸实验与X射线精细结构(XAFS)相结合,研究了多种不同的反应过程对重金属Zn(II)在两种结构不同的锰氧化物(水锰矿和δ-MnO2)表面上的吸附行为以及不可逆性的影响。
   研究了在NaNO3介质中,Zn(II)在水锰矿表面上的宏观吸附行为,结果表明:(1)当温度由5、25℃到45℃逐渐升高时,水锰矿对Zn(II)的吸附能力显著增强,而吸附的不可逆性减弱。(2)Zn(II)-水锰矿吸附体系呈现出明显的颗粒物浓度(Cp)效应,且Cp效应随着温度的升高而减小;当温度一定时,吸附不可逆性随着Cp的增加而增强;(3)当总量一定的吸附质Zn(II),分批次(1,3,15次)加入到吸附剂水锰矿体系中时,吸附等温线呈现出明显的初始浓度(Co)效应:且吸附不可逆性随着Zn(II)初始浓度加入批次的增加而减弱。Zn(II)-水锰矿吸附体系中的Cp效应、Co效应等的存在与否的规律符合MEA理论的预测。
   用微观XAFS实验手段对Zn(II)在水锰矿表面微观吸附结构的研究发现,pH7.20时水锰矿表面上吸附态Zn以六配位的八面体和四配位的四面体共存,使得dZn-O=2.02 A。吸附态zn有两种结合方式:边-边结合和角-角结合,分别对应着dZn-Mn=3.05 A和3.52 A。边-边结合的Zn(II)与水锰矿表面的结合力较强,不容易发生解吸;而角.角结合的Zn(II)与水锰矿表面的结合力较弱,易于解吸。因此不同的反应过程中,Zn(II)在水锰矿表面强、弱两种结合方式的比例(N1/N2)发生变化,进而影响体系的宏观吸附行为和吸附不可逆性。
   此外还研究了NaNO3介质中,Zn(II)在δ-MnO2表面上的吸附行为,结果表明:(1)在有磷酸盐缓冲溶液存在的条件下,一定初始浓度的Zn(II)不同的加入方式(批次)显著影响着吸附等温线,呈现出明显的初始浓度(Co)效应,且Co效应的变化趋势受pH值的影响。(2)在无磷酸盐缓冲溶液存在的条件下,Zn(II)在d-MnO2表面上的吸附表现出较好的吸附可逆性,在不同pH时均没有明显的初始浓度(Co)效应。并运用微观XAFS技术研究了磷酸盐缓冲溶液的存在对Zn(II)在δ-MnO2表面吸附行为的影响。
   本文将Zn(II)在两种锰氧化物表面宏观吸附行为与界面吸附分子的微观构型相结合进行研究,揭示了不同的反应过程对重金属Zn(II)两种结构不同的锰氧化物(水锰矿和δ-MnO2)表面上的吸附行为以及不可逆性的影响,进一步验证了亚稳平衡态(MEA)理论关于吸附平衡状态与温度、颗粒物浓度、吸附质初始浓度,以及可逆性之间关系的预测。
其他文献
我国西南山区地形复杂,路堤填料多为土石混合体,在该地区修建高速公路不可避免的会遇到高填方路段。为保证公路顺利通过沟谷不妨碍交通,并迅速排除公路沿线地表水,在高填方路堤下设置的涵洞数量越来越多。目前,有关高填方土石混合体路堤涵洞顶部的土拱效应与路堤—涵洞相互作用机理的研究不够深入,致使高填方土石混合体路堤涵洞出现的病害较多。为完善高填方涵洞土压力计算理论,寻求最优最合理的涵洞减载方案,提高高填方涵洞
高速公路基础设施网络的快速发展为人们自由、畅通和便捷出行提供了可靠保障,也对交通运输事业和社会经济发展起到极大促进作用。为了使高速公路保持良好的技术状况和性能,延长使用寿命,提高服务水平,需要开展大量的养护工作。高速公路养护不仅具有普通公路施工作业存在的安全风险,而且作业区域狭窄、施工时间紧,车辆高速通行、交通流量大,夜间及雨雾冰雪等恶劣天气也会给高速公路养护带来极大影响。近年来,随着高速公路养护
学位
危险货物道路运输直接服务于宁夏工业生产、医疗卫生及人民生活的各个领域,对于支撑地区经济发展和服务人民生活发挥着重要作用。特别是2003年宁东能源化工基地建成以来,危险化学品生产企业急剧增加,品类需求越来越广泛,从事道路危险货物运输的企业、车辆、从业人员数量急剧上升,道路交通环境日益复杂,危险货物道路运输事故起数、经济损失都逐年上升。相较普通运输事故,危险品道路运输事故除了人员伤亡、经济财产损失,还
学位
我国正处于经济高速发展时期,对交通运输业的发展要求越来越高,随之重载、超载等大小型车辆明显增多,路面的行车荷载量不断增多,又因为一些极端天气的影响,造成了沥青路面病害的过早发生,如何提高和改善沥青路面的路用性能,并减少投资建设成本,将是广大道路工作者的研究重心。SMA沥青路面优异的工作性能被广泛应用于道路建设中,经研究发现不同类型的纤维在提升混合料路用性能方面侧重点各有差异,且纤维的价格差异较大,
我国中西部地区高速公路多穿行于崇山峻岭之中,在建设过程中形成了桥梁群、隧道群、桥隧群等特殊构筑物组合的高桥隧比路段,给驾驶人及车辆营造了特殊的运行环境,易发生由人-车-路-环境等因素综合作用的交通事故。目前,我国针对单体隧道以及隧道群已有较多的研究,但是对于山区高速公路高桥隧比路段的安全保障技术缺乏系统的研究,研究成果不能满足山区高速公路高桥隧比路段行车安全保障的要求,有必要对山区高速公路高桥隧比
学位
岩石的断裂特性力学研究一直是公路路堑边坡、道路工程和铁路工程建设面临的重要课题。在西部山区大开发战略的部署和“一带一路”政策的指引下,我国道路工程在山区也快速拓展,与岩石相关的工程日益增多,其中高应力条件下岩石的损伤、断裂力学行为给道路工程的建设和防护带来技术性难题。在高应力的条件下,岩石的损伤、断裂力学行为将发生与其他岩石不同的变化,其形变和损伤、断裂破坏特性也将不同,因此有必要开展在高应力条件
在船舶集控室或驾驶台通过自动控制设备操纵主机的系统称为主机遥控系统。主机遥控系统在保障船舶的安全运行方面起着至关重要的作用,遥控系统的各种故障会造成主机设备不能正常运行,会降低主机运行质量,影响船舶的航行安全、增加机务管理的难度。根据国际海事组织相关公约,船员在上岗前必须要进行相关培训,必须加强实践环节。由于现代船舶轮机仿真训练器可以在很大程度上替代实船设备,使被培训人员能在与实船很相似的场所下进
光催化技术因具有绿色节能、成本低廉等优点,在环境污染治理研究领域备受重视。光催化剂是光催化技术的关键,研究合成新型高活性的光催化剂一直是该领域的研究热点。铋系光催化剂由于其独特的晶体与电子结构,具有光谱吸收范围较宽、量子效率较高等特点,近年来在光催化研究领域颇受关注。针对光催化降解污染物实际应用中存在的光催化剂活性较低等问题,该论文从材料的设计合成、构效关系以及光催化机理等方面着重开展了铋系半导体
学位
水体黑臭是大量有机和无机污染物向水体超负荷排放,导致水体出现发黑变臭的极端现象。其中大量未分解的污染物沉降并富集在水体底部,造成水体沉积物中污染物浓度高、类型复杂。同时,沉积物中的污染物在水体被扰动时向上覆水的释放使得沉积物成为水环境中的二次污染源。国内外针对沉积物的质量评价多以化学分析为主,程序复杂成本高昂,而且无法反映沉积物对水生生物的影响,缺乏生态相关性。  全沉积物毒性(Whole Sed
学位
高级氧化技术(AOPs,advanced oxidation processes)以羟基自由基的高效产生和利用为特点,成为一种被高度关注和广泛研究的水处理方法。作为高级氧化技术的一种,光电催化氧化将光催化氧化和电催化氧化的原理和过程有机结合,可充分利用两种方法的协同作用,对水中有机物具有更高的降解效率。近年来,国内外对水处理光电催化氧化的研究重点集中在了光电极的优化和光电催化氧化作用的机理上。本文
学位