传统的热分析手段可以在宏观上给出油母质的热转化特性或规律,但仅仅通过热解曲线及相应产物来揭示热解机理和推断热解过程仍然十分困难。油母质分子模型的作用是将各种方法手段得到的解析数据有机关联起来,形成一种可用于判断和预测油母质化学反应性的理论。利用分子模拟技术对油页岩油母质分子结构进行研究并与其热解反应性进行关联,将大大加深对油页岩热转化过程中油母质大分子结构变化以及产物生成与分布的认识。因此,在分子层面上理解油页岩油母质热解过程,认清其分子结构在热转化过程中的演化机理,得到主要产物及中间产物的化学反应细节,对于深入揭示油页岩油母质分子结构与其反应性的关系是非常必要的。本文围绕国内吉林桦甸、辽宁抚顺、山东龙口、广东茂名、甘肃窑街油页岩,针对其各自不同的结构特征开展了油母质分子结构及其热解反应过程的分子模拟与实验研究工作。通过快速裂解气相色谱质谱、固体核磁共振波谱检测及傅立叶变换红外光谱检测等多种实验测试方法,详细开展了各地油母质样品的有机结构研究。基于检测谱图解析,完整地获得了油母质分子的碳骨架组成、杂原子种类和含量、热解产物组成和分布以及特征官能团种类等特征参数,定性和定量地分析了油母质微观结构特性。采用统计结构解析法,获得了油母质分子结构参数,进而开展了理论计算和分析研究工作,该研究工作为油母质分子结构模型的构建提供了准确、详实的实验数据和理论参数。基于“网格数目”的思想,采用能量评价、密度评价、化学键浓度评价等方法和理论,构建、优化和验证了不同成熟度的油母质分子结构模型。通过设计不同的油母质分子结构模型,合理有效地处理了同分异构现象对能量优化过程的干扰,率先提出了一套系统地构建油母质分子结构模型的方法。该方法可显著地提高分子建模的准确度。通过构建油母质多分子模型的能量与密度之间的变化关系,最终确定了油母质的三维分子结构模型,并对能量组成进行了分析,该关系可用于筛选合理的分子构型,并大大地降低了同分异构现象对建模时的干扰。结果表明,在能量优化过程中,不同成熟度的油母质分子模型均表现出不同程度的扭转和压缩。为满足能量降低过程的要求,各模型中的链状结构,尤其是脂链高度扭曲蜷缩将芳香结构包裹其中,而外接碳链在能量最小化过程中有形成环状结构的趋势。油母质分子中的链状结构有助于稳定分子的空间结构并向环状或芳香族结构进行转化。在油母质热解的初始阶段,首先需要吸收一定的能量使分子结构拆解、舒展成链状结构,随后才会进一步发生热解反应。基于上述油母质三维分子结构模型,结合量子化学、分子动力学、密度泛函理论等分子模拟方法,深入系统地开展了油母质分子结构的量子化学和分子动力学模拟研究,阐明了模型结构的成、断键规律,实现了产物分布的预测,由此揭示了其热解过程中的微观化学演化机理,并从电子角度探究了油母质分子结构的反应性。通过油母质分子结构模型的电子特性研究,获得了碳骨架和杂原子化合物的电子密度分布以及分子模型的前线轨道特性,进而预测了油母质的化学反应活性。基于Mayer键级分析,提出了油母质分子热分解机理模型,该模型可实现对油母质化学结构的热解断键行为快速、准确地预测。针对含硫化合物的热转化机理,系统地开展了硫化物迁移路径的模拟和实验研究。通过对含硫化合物反应路径进行设计,重点研究了油母质热解过程中化学键的断裂、脱氢和自由基反应等化学过程。基于构建的6个油母质分子结构模型,筛选出19个含硫化合物模型,设计了 34条化学反应路径。通过密度泛函理论和过渡态搜索理论,揭示和探究了不同类型硫化物在转化过程中反应物、中间体和相应产物之间的演化机制,提出并优化了各硫化物在热解过程中的反应路径,得到了实验手段无法获得的含硫化合物化学反应细节。