【摘 要】
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溴代有机物（Brominated organic contaminants,BOCs）应用广泛,但多数BOCs具有环境持久性、生物积累性与高毒性等特性。四溴双酚A（Tetrabromobisphenol A,TBBPA）与1,3,6,8-四溴咔唑（1,3,6,8-Tetrabromocarbazole,1,3,6,8-BCZ）是两种典型BOCs,多数水处理工艺对上述物质的去除效果有限,或存在成本较
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目,“硫（Ⅳ）自氧化体系降解典型有机溴类污染物及溴转化研究”,项目编号 5187080564；
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溴代有机物（Brominated organic contaminants,BOCs）应用广泛,但多数BOCs具有环境持久性、生物积累性与高毒性等特性。四溴双酚A（Tetrabromobisphenol A,TBBPA）与1,3,6,8-四溴咔唑（1,3,6,8-Tetrabromocarbazole,1,3,6,8-BCZ）是两种典型BOCs,多数水处理工艺对上述物质的去除效果有限,或存在成本较高、易带来二次污染等问题。相关研究表明,过渡金属活化亚硫酸盐氧化法具有适用性广、绿色环保,成本较低等优点,在有机废水处理领域有良好的发展前景。本文以TBBPA与1,3,6,8-BCZ为目标污染物,选择Fe（Ⅲ）、Fe（Ⅱ）、Cr（Ⅵ）、Cu（Ⅱ）、Co（Ⅱ）、Mn（Ⅱ）六种典型过渡金属离子活化亚硫酸盐,对上述体系在不同条件下分别去除TBBPA与1,3,6,8-BCZ效果进行了对比探究。本研究发现,在底物浓度10μM（TBBPA）、200μg/L（1,3,6,8-BCZ）,初始pH=4,反应温度25℃,金属离子与亚硫酸钠浓度分别为80μM和0.2 m M的条件下,Fe（Ⅲ）/亚硫酸盐体系、Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系对TBBPA与1,3,6,8-BCZ均有较好的去除效果;Cr（Ⅵ）/亚硫酸盐体系对TBBPA的去除效果较好,对1,3,6,8-BCZ的去除效果不显著;Cu（Ⅱ）/亚硫酸盐体系、Co（Ⅱ）/亚硫酸盐体系、Mn（Ⅱ）/亚硫酸盐体系对TBBPA与1,3,6,8-BCZ均无明显去除效果。去除TBBPA时,在Fe（Ⅲ）/亚硫酸盐、Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系中铁离子与亚硫酸钠浓度的最佳比值为1:10;在Cr（Ⅵ）/亚硫酸盐体系中Cr（Ⅵ）浓度与亚硫酸钠浓度的升高能够提高TBBPA的去除效果;以上三个体系在初始pH=3～7时均能去除TBBPA,但去除效果随初始pH值升高而降低;底物浓度的升高会降低体系对TBBPA的去除率;HA能够明显抑制体系去除TBBPA,HCO3-在体系pH=4时表现的抑制作用则较为有限。去除1,3,6,8-BCZ时,在Fe（Ⅲ）/亚硫酸盐体系、Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系中Fe（Ⅲ）、Fe（Ⅱ）浓度增加能够促进体系的去除效果;体系在pH=3时无法去除1,3,6,8-BCZ,在pH=4～7时,pH值升高能够提高1,3,6,8-BCZ的去除效果;底物浓度的升高会降低体系对1,3,6,8-BCZ的去除率;HA能够明显抑制体系去除TBBPA;体系受亚硫酸钠浓度、HCO3-浓度影响较小。体系中生成的HO·与SO4·-对TBBPA的氧化降解起到了重要作用。根据LC-MS实测降解产物结合密度泛函理论推测TBBPA降解路径为:TBBPA分子苯环上的碳原子脱溴或发生取代反应。1,3,6,8-BCZ主要通过絮凝吸附作用去除,但仍有部分1,3,6,8-BCZ被体系中自由基氧化降解,利用密度泛函理论与GC-MS实际测得产物结合,推测其降解路径主要为:分子中C-N键断裂,苯环上的碳原子脱溴或发生取代反应。分别以污水厂二沉池出水和自来水代替超纯水后,TBBPA与1,3,6,8-BCZ在过渡金属/亚硫酸盐体系中的去除率均出现下降。Fe（Ⅲ）/亚硫酸盐、Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系在去除效果、药剂成本及安全环保方面具有优势,应用前景广阔。
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