【摘 要】
:
溴代有机物(Brominated organic contaminants,BOCs)应用广泛,但多数BOCs具有环境持久性、生物积累性与高毒性等特性。四溴双酚A(Tetrabromobisphenol A,TBBPA)与1,3,6,8-四溴咔唑(1,3,6,8-Tetrabromocarbazole,1,3,6,8-BCZ)是两种典型BOCs,多数水处理工艺对上述物质的去除效果有限,或存在成本较
【基金项目】
:
国家自然科学基金面上项目,“硫(Ⅳ)自氧化体系降解典型有机溴类污染物及溴转化研究”,项目编号 5187080564;
论文部分内容阅读
溴代有机物(Brominated organic contaminants,BOCs)应用广泛,但多数BOCs具有环境持久性、生物积累性与高毒性等特性。四溴双酚A(Tetrabromobisphenol A,TBBPA)与1,3,6,8-四溴咔唑(1,3,6,8-Tetrabromocarbazole,1,3,6,8-BCZ)是两种典型BOCs,多数水处理工艺对上述物质的去除效果有限,或存在成本较高、易带来二次污染等问题。相关研究表明,过渡金属活化亚硫酸盐氧化法具有适用性广、绿色环保,成本较低等优点,在有机废水处理领域有良好的发展前景。本文以TBBPA与1,3,6,8-BCZ为目标污染物,选择Fe(Ⅲ)、Fe(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)、Cu(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)六种典型过渡金属离子活化亚硫酸盐,对上述体系在不同条件下分别去除TBBPA与1,3,6,8-BCZ效果进行了对比探究。本研究发现,在底物浓度10μM(TBBPA)、200μg/L(1,3,6,8-BCZ),初始pH=4,反应温度25℃,金属离子与亚硫酸钠浓度分别为80μM和0.2 m M的条件下,Fe(Ⅲ)/亚硫酸盐体系、Fe(Ⅱ)/亚硫酸盐体系对TBBPA与1,3,6,8-BCZ均有较好的去除效果;Cr(Ⅵ)/亚硫酸盐体系对TBBPA的去除效果较好,对1,3,6,8-BCZ的去除效果不显著;Cu(Ⅱ)/亚硫酸盐体系、Co(Ⅱ)/亚硫酸盐体系、Mn(Ⅱ)/亚硫酸盐体系对TBBPA与1,3,6,8-BCZ均无明显去除效果。去除TBBPA时,在Fe(Ⅲ)/亚硫酸盐、Fe(Ⅱ)/亚硫酸盐体系中铁离子与亚硫酸钠浓度的最佳比值为1:10;在Cr(Ⅵ)/亚硫酸盐体系中Cr(Ⅵ)浓度与亚硫酸钠浓度的升高能够提高TBBPA的去除效果;以上三个体系在初始pH=3~7时均能去除TBBPA,但去除效果随初始pH值升高而降低;底物浓度的升高会降低体系对TBBPA的去除率;HA能够明显抑制体系去除TBBPA,HCO3-在体系pH=4时表现的抑制作用则较为有限。去除1,3,6,8-BCZ时,在Fe(Ⅲ)/亚硫酸盐体系、Fe(Ⅱ)/亚硫酸盐体系中Fe(Ⅲ)、Fe(Ⅱ)浓度增加能够促进体系的去除效果;体系在pH=3时无法去除1,3,6,8-BCZ,在pH=4~7时,pH值升高能够提高1,3,6,8-BCZ的去除效果;底物浓度的升高会降低体系对1,3,6,8-BCZ的去除率;HA能够明显抑制体系去除TBBPA;体系受亚硫酸钠浓度、HCO3-浓度影响较小。体系中生成的HO·与SO4·-对TBBPA的氧化降解起到了重要作用。根据LC-MS实测降解产物结合密度泛函理论推测TBBPA降解路径为:TBBPA分子苯环上的碳原子脱溴或发生取代反应。1,3,6,8-BCZ主要通过絮凝吸附作用去除,但仍有部分1,3,6,8-BCZ被体系中自由基氧化降解,利用密度泛函理论与GC-MS实际测得产物结合,推测其降解路径主要为:分子中C-N键断裂,苯环上的碳原子脱溴或发生取代反应。分别以污水厂二沉池出水和自来水代替超纯水后,TBBPA与1,3,6,8-BCZ在过渡金属/亚硫酸盐体系中的去除率均出现下降。Fe(Ⅲ)/亚硫酸盐、Fe(Ⅱ)/亚硫酸盐体系在去除效果、药剂成本及安全环保方面具有优势,应用前景广阔。
其他文献
近年来,有机磷酸盐作为稳定剂、螯合剂、阻垢缓蚀剂的主要成分被越来越多地投入到工业生产的电镀、造纸、纺织、反渗透过滤等环节中。由于污废水常规处理工艺中生物及化学除磷法无法有效去除有机磷酸盐,因此针对有机磷酸盐的去除值得深入研究。吸附法由于具有简单、高效及无二次污染等优点在无机磷酸盐吸附去除方面研究较多,但有关有机磷酸盐方面的系统研究较少。本文通过共沉淀法以及水热法合成了三种载镧沸石复合材料,探究三种
黑臭水体是目前水环境治理的重要内容之一。黑臭水体的底泥由于含有大量的营养物质和污染物,已成为黑臭水体治理过程中的重要环节。目前黑臭水体底泥大多采用原位和异位方式进行处理。原位处理是在受污染的水体上直接对底泥进行处理,通常处理时间较长,易受外界环境影响,若处置不当还可能会对水体造成污染。异位处理法是先对底泥进行疏浚,再对疏浚底泥进行单独处理,具有见效快、污染不反复、可操作性强等优势。异位处理包括物理
磺胺类药物(Sulfonamides,SAs)是一类典型的抗生素,在人类生产生活中得到广泛应用,但是其在水环境中的持续暴露会给人类健康和生态系统带来潜在危害。基于过氧乙酸(Peracetic acid,PAA)的高级氧化技术可以产生具有强氧化性的有机自由基(R-O·)和羟基自由基(HO·)高效降解水中有机污染物,并且有毒副产物产生水平较低,是一种十分理想的水处理技术。目前关于过氧乙酸高级氧化技术的
在媒体融合背景下,传统的单一存储型媒资系统已经越来越不符合业务发展的需求,新的媒资系统应以“智能”为着力点,不仅服务于融媒体新闻稿件制作,更要成为融媒体中心的内容资源共享交换枢纽。本文主要介绍了新型智能媒资系统的建设情况,分析了AI智能技术在媒资系统中的应用创新点,同时还探讨了如何盘活媒资资产。
“党规党纪严于国家法律”,意味着党内法规关于党员义务的规定可能对党员作为公民所享有的宪法基本权利产生某种限制。这种规范现象需要在“四个全面”战略布局尤其是依法治国与依规治党有机统一的背景和原理中进行恰当解释。首先,党内法规对党员的公民基本权利作出限制具有正当性。其目的正当性的宪法根基在于,作为社会主义类型的宪法确定领导地位、并赋予执政使命的中国共产党,要完成其宪法任务,就必须通过约束党员行为、全面
预算绩效评价是一种行之有效的管理工具,目前在各领域都得到有效应用,特别是在事业单位绩效管理方面发挥了重要作用,有利于帮助事业单位合理配置资源,对于改善事业单位运营效率具有积极意义。事业单位在预算编制和执行的基础上,可以有效把控各环节收支情况,为企业正常经营管理提供支撑。预算绩效管理在中职学校的应用时间相对较短,在应用过程中暴露出诸多问题,对中职学校预算绩效管理评价进行研究,对于提升中职学校预算绩效
近年来,超滤膜分离技术在水处理领域的应用越来越广泛,而膜污染问题是限制超滤技术进一步发展的关键因素。次氯酸钠(NaClO)被广泛应用于化学清洗超滤膜污染并恢复膜通量,但NaClO清洗有机及生物膜污染过程中会产生大量毒性副产物。目前对于NaClO清洗膜污染后剩余清洗液中毒性物质组成仍然不清楚,相应处理技术也不完善,清洗液未经妥善处置排放可能会对环境和人体健康造成严重危害。自然水体中细菌是超滤过程中造
居委会作为基层群众性自治组织,承担着自治职责和行政职责,居委会的参与治理行为也具有双重属性,既有行政行为,也有自治行为,居委会实施行政行为是基于法律法规的授权或政府的委托,居委会的自治行为则源于其本身的地位和性质。居委会在突发公共卫生事件的风险防控过程中发挥着重要的作用,然而,不同于法律在设定居委会职责与功能时对居委会参与治理的设想,实践中居委会参与突发公共卫生事件治理时出现了很多问题,通过梳理此
激光选区熔化(Selective Laser Melting,SLM)成形技术不仅有效克服了传统加工技术在复杂零件成形中存在的局限性,而且能够通过对组织的高度调控来获得理想的合金性能。针对SLM成形高熵合金存在的高裂纹敏感性难题,本文将开发AlxCrCuFeNi2双相高熵合金,并实现组织和性能的调控,主要研究内容和成果如下:(1)研究了Al含量和激光体能量密度对AlxCrCuFeNi2高熵合金成形