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锂硫电池因其高达2600W hkg-1的能量密度,以及正极硫储量丰富、成本低廉和环境友好的优点,被公认为是新一代最具发展潜力的电化学储能体系之一。然而,锂硫电池正极在充放电过程中仍然存在许多问题。首先,硫单质及其固体放电产物(Li2S2/Li2S)的离子和电子导电性较差,导致活性物质利用率较低。其次,在充放电过程中产生的中间产物多硫化锂可在醚类电解液中溶解并扩散,从而引发“穿梭效应”。另外,由于硫单质和Li2S2/Li2S的密度差异,电极在充放电过程中会遭受大的体积膨胀与收缩,严重损害了电极结构的稳定性。以上这些问题会导致锂硫电池具有低的比容量、差的倍率性能和短的循环寿命,严重阻碍了其商业化应用。针对以上难题,本论文以多种多巴胺衍生碳基纳米复合材料作为硫的载体,通过对它们进行结构设计与表界面调控来实现锂硫电池正极的结构与性能优化。以石墨烯作为基底,以水热生长在石墨烯表面的镍钴碱式碳酸盐纳米线作为模板和造孔剂,利用多巴胺的聚合包覆策略,制备了氮掺杂多孔碳与石墨烯的复合材料(NTPC-G),该材料具有独特的多级“三明治”结构。其中,石墨烯作为导电网络和柔性骨架,能有效提高电极的导电性和结构稳定性;在石墨烯片上负载的氮掺杂中空多孔碳纳米棒和包覆的氮掺杂多孔碳层作为多硫化锂的“蓄液池”,能通过物理限域和化学吸附作用有效地抑制多硫化锂的扩散。因此,NTPC-G与S的复合材料(S@NTPC-G)作为锂硫电池正极,表现出了高的倍率比容量(563 mA h g-1@6 C)和长达600圈的循环寿命。以水热法制备的碱式碳酸钴纳米棒作为钴源和模板,以多巴胺作为碳源和氮源,制备了钴嵌入的氮掺杂中空碳纳米棒(Co@NHCRs)。金属钴和石墨化碳层有效提高了电极的导电性,促进了电化学反应动力学。碳纳米棒的中空和多孔结构为硫和多硫化锂提供了充足的限域空间。理论计算证明氮原子和钴纳米颗粒的引入可以协同增强碳层表面的电子密度,进而增强碳表面对固体放电产物Li2S2/Li2S的吸附作用,保证两者之间具有良好的电接触。综合以上优势,Co@NHCRs与S的复合材料(Co@NHCRs/S)作为锂硫电池正极,表现出了高的比容量(971 mA h g-1(@0.5 C)、优异的循环稳定性(100圈循环之后容量保持率为73%)和好的倍率性能(748 mA h g-1@1C)。以聚苯乙烯纳米球作为模板,利用钴离子和多巴胺之间的络合聚合反应制备了CoO/Co3O4耦合氮掺杂中空碳纳米球(CoOx-NC)。该制备方法免除了去除模板的步骤,更加简单、易行和可控。金属-有机配体之间强的配位作用和纳米尺度的Kirkendall效应导致了 CoO/Co3O4具有小的粒径尺寸和中空结构,这有利于提供更多的极性位点来有效地锚定多硫化锂和硫化锂。同时,CoO/Co3O4与导电碳层之间紧密的耦合改善了金属氧化物导电性差的问题。因此,CoOx-NC和S的复合材料(S@CoOx-NC)作为锂硫电池正极,表现出了高的比容量(655 mA h g-1@1C)和长达400圈的循环寿命。