g-C3N4/TiO2复合光催化剂的制备与酸化改性研究

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目前,在污水处理的各项技术当中,光催化技术作为一种逐渐兴起的环境友好型技术,已受到了越来越多的关注和研究,其应用前景亦愈加广阔。光催化技术能够有效利用几乎无限且绿色的太阳光或其他人工光源所产生的能量来对废水中的有机污染物进行降解处理,并且与传统的污染物转移、转化等过程不同,光催化技术能够更加彻底地将污染物分解、矿化为无机小分子或离子等。而该技术的关键之处则在于催化剂材料的结构和性能。纳米TiO2材料因其光催化活性高、稳定、无毒且廉价易得等优势,成为光催化研究当中的首选材料,但其禁带宽度较大(约3.2eV)、对可见光不响应、仅能在较小的紫外区域被激发等缺点也限制了它的广泛应用。而g-C3N4作为一种类石墨结构的有机半导体材料,具有良好的高温稳定性和化学稳定性,且其禁带宽度相较TiO2要小(约2.7eV),对可见光有较好的响应,并能在可见光的激发下实现水解制氢和有机物的氧化分解。通过将纳米TiO2和g-C3N4两种材料进行复合,可以得到吸收波长范围较宽的复合纳米材料,并且通过两种不同半导体材料的耦合,光生电子和空穴的复合率大大降低,从而提高了材料的光催化效率。针对此,本文的主要研究内容包括:(1)g-C3N4/TiO2复合材料的制备及其催化性能研究利用超细高纯偏钛酸和三聚氰胺作原料,采用混合煅烧法合成g-C3N4/TiO2复合纳米材料,通过考查不同的原料配比、煅烧温度、煅烧时间及升温速率等制备条件对材料可见光催化活性的影响,确定最佳的制备条件。利用XRD、UV-VisDRS、FT-IR、SEM、TEM等方法对复合材料进行测试分析,发现材料内部形貌及结构良好。通过光催化实验发现,当偏钛酸与三聚氰胺的质量比为1/4、煅烧温度为500℃、煅烧时间为1.5h、升温速率为10℃/min时,g-C3N4/TiO2复合材料对20mg/L亚甲基蓝溶液的可见光降解效率最高,其3h降解率可达99.64%。此外,通过对反应体系中加入TBA、BQ及EDTA-2Na等掩蔽剂发现,·O2-是降解过程中最关键的物质。(2)不同反应条件对g-C3N4/TiO2复合材料催化性能的影响研究用合成的g-C3N4/TiO2复合催化剂在可见光条件下降解亚甲基蓝溶液,考查不同的催化剂浓度、初始底物浓度及体系初始pH值等环境因素对光催化过程的影响,并通过回收催化剂进行重复性试验考查g-C3N4/TiO2复合纳米材料的光催化稳定性,得出:当催化剂的浓度为0.5g/L、亚甲基蓝的初始浓度为20mg/L以及体系的初始pH值为6时,催化剂样品对亚甲基蓝的光降解效率最高,且重复利用四次其稳定性依旧保持良好。(3)g-C3N4/TiO2复合材料的酸化改性对其催化性能的影响研究采用浓盐酸浸泡搅拌法对制备的复合催化剂进行酸化改性处理,通过实验研究其对亚甲基蓝在可见光条件下的降解效率,并采用UV-VisDRS、FT-IR、XRD、SEM、TEM和PL等方法对其进行表征,发现复合催化剂的酸化改性处理能够在一定程度上提高其对亚甲基蓝的光降解效率,但基本不会改变材料的结构特性。
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