【摘 要】
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农业生产的快速发展使得农药在水体中的残留问题频发,这不仅对水体生态环境造成严重污染,也对水生生物和人类健康产生严重危害。光化学降解被认为是地表水中许多农药污染物的重要去除机制,受到了人们的关注。本论文选取典型的杀虫剂倍硫磷（FN）和杀菌剂嘧霉胺（PYR）作为目标污染物,探究了两种农药在水体中的光化学行为。这对了解农药在水体中的环境命运,预测其对环境的潜在危害有着重要意义。使用氙灯模拟太阳光,研究了
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农业生产的快速发展使得农药在水体中的残留问题频发,这不仅对水体生态环境造成严重污染,也对水生生物和人类健康产生严重危害。光化学降解被认为是地表水中许多农药污染物的重要去除机制,受到了人们的关注。本论文选取典型的杀虫剂倍硫磷（FN）和杀菌剂嘧霉胺（PYR）作为目标污染物,探究了两种农药在水体中的光化学行为。这对了解农药在水体中的环境命运,预测其对环境的潜在危害有着重要意义。使用氙灯模拟太阳光,研究了溶解性有机质（DOM）和Cl-等多种因素对水体中FN和PYR光解的影响;并通过添加不同活性物质的淬灭剂探究了光活性物质对FN和PYR光解的影响;通过GC-MS鉴别了光降解产物。结果显示:（1）FN在纯水中光解速率较快,降解速率常数k=0.1463 h-1。在天然海水和淡水中其光解速率均小于纯水。腐殖质（[SRHA]=2～8 mg/L）能够抑制FN在水体中的光解,主要表现为光屏蔽作用。Cl-能够抑制FN在水体中的光解,SRHA和Cl-共存时也对FN光解有抑制作用。FN光解以直接光解和1O2参与的自敏化光解为主,SRHA引发1O2和3DOM*参与的间接光解占比较低。研究表明FN是一种天然水体环境中容易发生光降解的农药。（2）检测到FN在水体中光解的8种降解产物,包括4种尚未报道的氯代产物。8种光解产物中,有6种产物在光照20 h后有较大残留,可达1.066 mg/L,这对生态环境存在较大风险。与天然水体和纯水相比,SRHA、Cl-以及SRHA和Cl-共同作用时,会不同程度地促进部分产物的生成。论文提出在FN光解过程中,Cl-对3-甲基-4-（甲硫基）苯酚中羟基的亲核取代生成4-氯-2-甲基苯基甲硫醚;Cl·/Cl2·-对3-甲基-4-（甲硫基）苯酚的亲电取代生成2-氯-3-甲基-4-（甲硫基）苯酚和3-甲基-4-（甲硫基）-6-氯苯酚;Cl-对FN甲基的亲核取代生成O,O-二甲基-O-（4-甲硫基-3-氯苯基）硫代磷酸酯等多个产物生成过程。（3）PYR在纯水的降解速率较低,而在天然水体中光解较快,太阳光照射54 h后,在淡水和海水的降解率分别为68.51%和58.56%。HS和SRNOM（5 mg/L）均能够促进PYR在水体中的光解,且在该过程中1O2对PYR的间接光解发挥着作用。高浓度的Cl-能够有效促进PYR在水体中的光降解,且·OH发挥着主要作用。HS/SRNOM和Cl-共同作用时均能够有效促进PYR的光解;在SRNOM和Cl-共存条件下,·OH是主要的活性物种,而在HS和Cl-共存条件下,3DOM*是主要的活性物种。（4）Fe3+能够有效地促进PYR的光解,且Fe3+浓度越高,促进作用越强;NO3-能促进PYR光解,浓度变化对其光解作用影响不大;HCO3-能够促进PYR的光解,浓度越高,其促进作用越弱。PYR的光解共发现5种光解产物,其形成过程涉及到光致N-H键水解断裂、Cl·/Cl2·-对PYR嘧啶环上的亲电取代以及·OH对PYR嘧啶环和苯环上氢原子的亲电取代。综上,模拟自然光条件下,DOM、Cl-以及二者共同存在时对FN和PYR的光解动力学和产物的生成均产生显著的影响;FN以直接光解为主,活性物种在其光解过程中发挥作用较小,PYR光解过程中间接光解发挥着重要的作用,受光活性物种的影响较大。
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