单分子是发挥生物分子功能、参与化学反应的最小单元。单分子检测具有实时性和高灵敏度,能够揭示单个分子的特性,帮助理解分子相互作用机制,并获得传统方法难以得到的反应细节。因此,了解单分子检测的研究对象,设计相应的研究方法并开发研究平台,对于认识自然、促进人类健康与发展具有重要意义。本论文首先针对分子电子学领域构筑稳定的原子/分子结的难点,提出了利用柔性的纳米微滴管探针稳定原子/分子结,并深入研究了柔性电极的作用以及分子锚定基团的影响。接着设计并组装了两种新型的DNA纳米结构,这些结构有望为单分子检测提供新的研究平台,并激发新的设计策略。主要研究内容如下:（1）首次将镀金的纳米微滴管作为柔性探针应用于单原子/分子结的构建。结果表明,相比于传统的实心金针尖,镀金纳米微滴管得到的单原子/分子结的稳定性和成结率都成倍提高。当使用弹性系数为0.03 N/m的镀金纳米微滴管时,裂结法得到的单金原子结寿命从3.1±2.9 ms提升到11.9±8.9 ms,固结法得到的单金原子结平均寿命增大了两个数量级。同时,分子结的寿命增强效果与金-锚定基团的结合能呈线性关系,即巯基＞吡啶基＞氨基＞羧基。固结法中使用镀金纳米微滴管获得的辛二硫醇分子结平均寿命～101 ms,接近无外力干扰时分子结的自然寿命。简化的理论模型表明,柔性探针能够有效地屏蔽外界机械噪音并帮助产生更稳定的结合构型。此外,本文还首次实现了分子在探针纳米通道中的输运。这些结果为研究单原子/分子动力学提供了可靠的平台,并为开发分子器件提供了新的方向。（2）为了在单个动态DNA纳米结构中实现多种构象的可控变换,设计并组装了一种模块化可扩展折纸结构。它的每个模块单元中都具有一段10个碱基的单链环,通过加入完全互补配对DNA链,单元的长度可以从26个碱基对扩展到36个碱基对。模块单元可以被选择性地扩展,从而导致结构的长度、弧度或扭曲构象发生变换。结构的长度可以从～158 nm扩展到～220 nm,弧度可以在～50°到110°范围变换。此外,这种设计还可以应用到三维尺度,实现三维纳米管结构的长度和弧度变换。模块化可扩展折纸结构有望作为各种功能单元的自组装模板,并应用到复杂的分子纳米机器和智能药物输运载体中。（3）DNA纳米结构的一个重要设计规则是尽可能使机械应力最小化,以降低结构中的势能。本文重新研究了由Holliday结组成的DNA网格设计,通过将网格间距调整为半整数个整圈DNA双螺旋（如16 bp和26 bp）,并在结处引入缺口,组装了一种新的DNA编织网格结构。与传统网格结构形成纳米管不同,在DNA编织网格结构中,DNA链的上下交织导致产生了较高的机械应力,促进了二维晶体的形成。此外,具有较高机械应力的设计（16 bp）可以组装形状更规则、边界更平滑且尺寸更小的晶体。这些结果揭示了机械应力在DNA纳米结构组装中的新作用,该设计还有望作为单分子研究平台。