气固非均相催化过程是一个涉及吸附、扩散、表面反应等诸多步骤的复杂过程,对该过程进行准确、全面的定量描述一直是催化反应器设计面临的重要挑战。从微观电子尺度的基元反应出发,涵盖微观反应动力学、颗粒尺度的扩散传质、反应器尺度的流体传质、传热的多尺度模拟,成为催化反应器设计的一种新方法。合成气甲烷化是一个强放热反应,反应器内涉及复杂的流动、传热、反应及扩散过程。本文发展了一种多尺度模拟的方法,从微观电子尺度扩展到分子尺度、颗粒尺度、宏观反应器尺度,研究合成气甲烷化列管式固定床反应器内的流动、传热、反应-扩散规律,实现新型甲烷化列管式固定床反应器的设计开发。系统研究了固定床的床层结构特征及内部的流体流动、传热特性。采用离散元方法（DEM）模拟催化剂颗粒的装填过程,进而获得固定床床层的堆积结构模型。结果表明,床层结构特点与颗粒形状、尺寸、反应管直径大小及装填速率密切相关。基于DEM方法获得的实际床层结构,准确给出了床层局部空隙率分布。床层局部流动及传热过程与床层结构特征密切相关。采用计算流体力学方法（CFD）对固定床流动过程传热进行模拟计算,对局部的速度及温度分布进行了准确描述。基于CFD模拟结果对压降经验公式的参数以及固定床拟均相传热模型进行了改进。系统研究了合成气在镍铁合金催化剂表面上的甲烷化微观反应过程。通过密度泛函理论（DFT）方法,完善了晶面Ni₃Fe（211）-AB上合成气甲烷化网络中重要的CO₂加氢过程的关键步骤。研究得到了吸附态稳定构型,并在此基础上得到基元反应过程的过渡态、能垒,获得了基元反应网络动力学参数。采用平均场近似（MF）对完善后的甲烷化基元反应网络进行计算,得到了在消除内外扩散的晶面Ni₃Fe（211）-AB上甲烷化过程的宏观反应性能。系统研究了催化剂颗粒尺度的反应-扩散过程及固定床局部的流动、传热、传质过程。采用MF与CFD的耦合方法,通过构建甲烷化过程的单颗粒模型,定量描述了内扩散限制作用及其对甲烷化过程的影响。在此基础上,对单颗粒反应扩散过程与流动传热耦合模型进行研究,发现颗粒内部及表面温度浓度分布规律。基于DEM方法构建的床层结构,结合CFD方法实现了不同管径、不同颗粒形状下的床层局部速度、温度、浓度分布规律的预测。基于对上述不同尺度的模拟研究结果,构建了工业规模的合成气甲烷化列管式固定床反应器的多尺度模型,并对工艺条件、床层结构对反应过程的影响进行了研究。结果表明,相比于现有的绝热反应器,列管式固定床反应器催化反应性能高,并可以有效移除反应热,抑制了床层温度升高,不仅避免了反应的热力学限制,同时有助于催化剂寿命的提高。