再生纤维素及磁性石墨烯基高容量硼酸亲和材料制备及其应用

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固相萃取在分析化学中具有重要应用,其中膜萃取与磁性固相萃取是固相萃取的重要分支。膜萃取的萃取过程简单、易于自动化、能实现在线连接其他仪器;磁性固相萃取具有能快速分离、易操作、分散性好、萃取效率高等特点,因此两者已被大量应用于样品前处理中。硼酸亲和作为一种特异性识别含顺式二羟基物质的方法已得到广泛应用。本文分别以再生纤维素(RC)膜与聚多巴胺包覆磁性石墨烯为基质,制备了两种高容量硼酸亲和材料,并研究了它们对于顺式二羟基物质的吸附性能。全文主要包括:(1)RC膜通过与环氧氯丙烷反应键合环氧基,然后,通过环氧基与氨基间的开环反应将聚乙烯亚胺接枝在RC膜表面,从而引入高密度的氨基,最后通过希夫碱反应将4-甲酰基苯硼酸(4-FPBA)固定在膜上,得到硼酸亲和膜。采用元素分析、衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、X-射线光电子能谱(XPS)、原子力显微镜(AFM)、水通量等方法对硼酸亲和膜进行了表征。该硼酸亲和膜对含顺式二羟基物质选择性好,对邻苯二酚、沙丁胺醇、多巴胺、腺苷的静态最大吸附量分别高达511,103,472和120μmol/g,对于多巴胺的动态吸附容量达到140μmol/g。此外,该硼酸亲和膜对溶质的吸附与解吸附速率快。还将该硼酸亲和膜成功应用于尿液中多巴胺的富集,并且该膜具有很好的重复利用性,表明该吸附剂对复杂样品前处理具有较好的应用前景。(2)以亲水性好、比表面积高、易于固-液分离的聚多巴胺包覆磁性石墨烯为基质,通过表面引发-原子转移自由基聚合(SI-ATRP)方法制备出具有高吸附容量的硼酸亲和吸附剂。采用红外光谱(FTIR)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、透射电镜(TEM)、X-射线粉末衍射(XRD)等方法对吸附剂进行了表征。测定了吸附剂对顺式二羟基物质的吸附性能,其对腺苷、沙丁胺醇、邻苯二酚的吸附量分别为154,357,1111μmol/g。该吸附剂对顺式二羟基物质具有较好的吸附性能,研究发现通过加入1 mol/L氯化钠能有效促进腺苷和多巴胺的吸附,同时抑制脱氧腺苷和5-羟色胺的保留,从而可提高对顺式二羟基物质的选择性。此外,所制备的吸附剂对顺式二羟基物质的吸附速率较快。
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