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铁电场效应晶体管(FeFET)在陡峭亚阈值摆幅(SS)负电容逻辑器件和非易失性存储器方面的应用引起了研究人员的广泛兴趣。铁电栅介质引起的负电容效应，可以实现器件内部栅压放大，从而导致负电容场效应晶体管(NCFET )具有比传统MOSFET更陡峭的SS。而FeFET存储器件具有非易失、低功耗、读写速度快等优异的存储性能，是最具前景的新型存储器件之一。2011年德国研究人员在掺杂氧化铪(HfO2)薄膜中发现了铁电性，由于其制备工艺与CMOS完全兼容，而且可以在薄膜厚度很小(＜10nm)的情况下展现稳定的铁电性，因此成为实现NCFET和FeFET存储器件的理想铁电材料。
本论文详细研究了锆(Zr)组分以及退火温度对氧化铪掺Zr(HfZrO2)薄膜铁电性和NCFET器件电学性能的影响。在深入研究原子层沉积(ALD)HfZrO2铁电薄膜工艺基础上，发明了一种新的铁电材料结构--非晶氧化铝(Al2O3)薄膜中嵌入氧化锆(ZrO2)纳米晶(NEI，Nanocrystal-Embedded-Insulator)，并实现栅介质厚度更小的NCFET(2.1 nm)和FeFET存储器件(3.6 nm)。进一步的材料研究表明TaN/NEI/Ge(SiGe)栅结构具有比HfZrO2器件更优异的疲劳特性。本论文主要研究内容和结论分为如下四部分：
一、不同Zr组分HfZrO2薄膜铁电特性及NCFET研究
利用ALD技术成功制备了不同Zr组分的HfZrO2铁电薄膜，通过X射线光电子能谱(XPS)、极化-电压(P-V)、电容-电压(C-V)、掠入射X光衍射(GIXRD)等测试方法系统的表征了HfZrO2薄膜材料特性和铁电特性。研究结果证明随着Zr组分增加，HfZrO2薄膜剩余极化强度(Pr)先增加后减小，Zr组分接近50%摩尔比时，薄膜Pr最大。而高Zr组分的Hf0.33Zr0.67O2薄膜表现出明显反铁电特性。利用前栅工艺制备了Zr组分分别为0.33、0.48和0.67的锗(Ge)沟道HfZrO2NCFET，发现相比于Zr组分较高的NCFET,Hf0.67Zr0.33O2NCFET更容易获得无回滞的IDS-VGS曲线。三种Zr组分的HfZrO2NCFET均观测到了小于60mV/decade的陡峭SS、负微分电阻(NDR)和栅电容尖峰现象等NCFET的典型特征。通过100次周期性直流循环扫描验证了陡峭亚阈值摆幅NCFET中负电容效应的稳定性。
二、ZrO2基NEI铁电/反铁电薄膜研究
利用ALD技术在非晶Al2O3介质中嵌入ZrO2纳米晶，成功制备出具有铁电和反铁电特性的NEI薄膜。通过透射电子显微镜(TEM)、压电原子力显微镜(PFM)、P-V、PUND测试系统证明了这种新型的ZrO2基NEI薄膜和TaN/NEI/Ge电容的铁电特性。通过串联电容结构(TaN/NEI/Ge/NEI/TaN)测试，证明了在NEI薄膜中的反铁电特性。无论铁电和反铁电NEI薄膜，其TaN/NEI/Ge疲劳特性测试都达到1010以上。高分辨TEM在非晶Al2O3介质中观测到了不同尺寸和形状的ZrO2纳米晶，纳米晶可以小于1nm，根据选区电子衍射图，计算出纳米晶体内的界面间距(d)为0.173nm，这个对应正交相ZrO2的(111)晶面间距或者四方相的(101)晶面间距。NEI薄膜中ZrO2纳米晶体积含量非常低，TaN/NEI/Ge电容结构的P-V曲线测试证明在外加电压为4V时Pr小于1μC/cm2，远小于HfZrO2薄膜，但其矫顽电场(Ec)却可以达到6.26MV/cm。ZrO2NEI铁电薄膜比掺杂HfO2铁电薄膜具有更优异的疲劳耐久性，在更大的Ec下NEI铁电薄膜的P-V疲劳循环次数可以达到1010以上，而且没有观测到唤醒和印记效应。
三、ZrO2基NEINCFET
制备了NEI厚度分别为2.1nm和3.6nm的Ge沟道NCFET，观测到了NCFET的典型特征，包括小于60mV/decade的陡峭开关特性、NDR现象和栅电容尖峰现象。当NEI厚度减小时，负电容效应引起的器件电学性能提升变弱。通过100次周期性直流循环扫描验证了ZrO2基NEINCFET中由NEI铁电薄膜引起的NC效应的稳定性。对ZrO2基NEINCFET加热从10℃上升至50℃时，器件的陡峭SS特性仍能稳定存在，且NDR现象退化不明显。采用NEI铁电栅介质，为进一步降低器件栅介质层厚度提供了一种有效途径。
四、NEIFeFET非易失性存储和突触器件
制备了3.6nm和6nm两种厚度的Ge与硅锗(SiGe)沟道的ZrO2基NEIFeFET，并研究了其非易失性存储和神经突触器件特性。Ge沟道NEI(3.6 nm)pFeFET在±1.6V/100ns的擦写脉冲作用下，可实现0.14V的存储窗口。当脉冲宽度增加到1μs时，可实现0.24V的存储窗口。这是目前报道的最小擦写电压的FeFET非易失存储器件。SiGe沟道NEI(6 nm)nFeFET在±2V/100ns擦写脉冲的作用下，可实现0.63V的存储窗口。与掺杂HfO2FeFET相比，NEI器件可以在更小的操作电压下获得大的存储窗口。
通过采用变幅度和固定幅度两种脉冲序列对NEIFeFET的阈值电压进行微调，模拟神经网络中的突触器件，并基于带符号反向传播算法(SBP)计算卷积神经网络在线学习准确率。当对NEI(3.6 nm)pFeFET施加脉冲宽度为10ns，脉冲幅值从0V连续变化到±3V的脉冲序列时，其增强和抑制态非对称性(|αp-αd|)仅为0.03，突触权重动态调整范围(Gmax/Gmin)超过3个数量级，此时在线学习准确率高达97%。通常卷积神经网络采用平行方式编程，其操作更简单，功耗更低，这时要求对突触器件施加固定幅度脉冲序列。当对NEI(3.6 nm)pFeFET施加固定脉冲10ns/±3V的脉冲序列时，其|αp-αd|为0.18，Gmax/Gmin为580，此时在线学习准确率高达94%以上。基于上述研究，ZrO2基FeFET是低功耗、高性能的非易失存储和突触应用的理想选择。
本论文详细研究了锆(Zr)组分以及退火温度对氧化铪掺Zr(HfZrO2)薄膜铁电性和NCFET器件电学性能的影响。在深入研究原子层沉积(ALD)HfZrO2铁电薄膜工艺基础上，发明了一种新的铁电材料结构--非晶氧化铝(Al2O3)薄膜中嵌入氧化锆(ZrO2)纳米晶(NEI，Nanocrystal-Embedded-Insulator)，并实现栅介质厚度更小的NCFET(2.1 nm)和FeFET存储器件(3.6 nm)。进一步的材料研究表明TaN/NEI/Ge(SiGe)栅结构具有比HfZrO2器件更优异的疲劳特性。本论文主要研究内容和结论分为如下四部分：
一、不同Zr组分HfZrO2薄膜铁电特性及NCFET研究
利用ALD技术成功制备了不同Zr组分的HfZrO2铁电薄膜，通过X射线光电子能谱(XPS)、极化-电压(P-V)、电容-电压(C-V)、掠入射X光衍射(GIXRD)等测试方法系统的表征了HfZrO2薄膜材料特性和铁电特性。研究结果证明随着Zr组分增加，HfZrO2薄膜剩余极化强度(Pr)先增加后减小，Zr组分接近50%摩尔比时，薄膜Pr最大。而高Zr组分的Hf0.33Zr0.67O2薄膜表现出明显反铁电特性。利用前栅工艺制备了Zr组分分别为0.33、0.48和0.67的锗(Ge)沟道HfZrO2NCFET，发现相比于Zr组分较高的NCFET,Hf0.67Zr0.33O2NCFET更容易获得无回滞的IDS-VGS曲线。三种Zr组分的HfZrO2NCFET均观测到了小于60mV/decade的陡峭SS、负微分电阻(NDR)和栅电容尖峰现象等NCFET的典型特征。通过100次周期性直流循环扫描验证了陡峭亚阈值摆幅NCFET中负电容效应的稳定性。
二、ZrO2基NEI铁电/反铁电薄膜研究
利用ALD技术在非晶Al2O3介质中嵌入ZrO2纳米晶，成功制备出具有铁电和反铁电特性的NEI薄膜。通过透射电子显微镜(TEM)、压电原子力显微镜(PFM)、P-V、PUND测试系统证明了这种新型的ZrO2基NEI薄膜和TaN/NEI/Ge电容的铁电特性。通过串联电容结构(TaN/NEI/Ge/NEI/TaN)测试，证明了在NEI薄膜中的反铁电特性。无论铁电和反铁电NEI薄膜，其TaN/NEI/Ge疲劳特性测试都达到1010以上。高分辨TEM在非晶Al2O3介质中观测到了不同尺寸和形状的ZrO2纳米晶，纳米晶可以小于1nm，根据选区电子衍射图，计算出纳米晶体内的界面间距(d)为0.173nm，这个对应正交相ZrO2的(111)晶面间距或者四方相的(101)晶面间距。NEI薄膜中ZrO2纳米晶体积含量非常低，TaN/NEI/Ge电容结构的P-V曲线测试证明在外加电压为4V时Pr小于1μC/cm2，远小于HfZrO2薄膜，但其矫顽电场(Ec)却可以达到6.26MV/cm。ZrO2NEI铁电薄膜比掺杂HfO2铁电薄膜具有更优异的疲劳耐久性，在更大的Ec下NEI铁电薄膜的P-V疲劳循环次数可以达到1010以上，而且没有观测到唤醒和印记效应。
三、ZrO2基NEINCFET
制备了NEI厚度分别为2.1nm和3.6nm的Ge沟道NCFET，观测到了NCFET的典型特征，包括小于60mV/decade的陡峭开关特性、NDR现象和栅电容尖峰现象。当NEI厚度减小时，负电容效应引起的器件电学性能提升变弱。通过100次周期性直流循环扫描验证了ZrO2基NEINCFET中由NEI铁电薄膜引起的NC效应的稳定性。对ZrO2基NEINCFET加热从10℃上升至50℃时，器件的陡峭SS特性仍能稳定存在，且NDR现象退化不明显。采用NEI铁电栅介质，为进一步降低器件栅介质层厚度提供了一种有效途径。
四、NEIFeFET非易失性存储和突触器件
制备了3.6nm和6nm两种厚度的Ge与硅锗(SiGe)沟道的ZrO2基NEIFeFET，并研究了其非易失性存储和神经突触器件特性。Ge沟道NEI(3.6 nm)pFeFET在±1.6V/100ns的擦写脉冲作用下，可实现0.14V的存储窗口。当脉冲宽度增加到1μs时，可实现0.24V的存储窗口。这是目前报道的最小擦写电压的FeFET非易失存储器件。SiGe沟道NEI(6 nm)nFeFET在±2V/100ns擦写脉冲的作用下，可实现0.63V的存储窗口。与掺杂HfO2FeFET相比，NEI器件可以在更小的操作电压下获得大的存储窗口。
通过采用变幅度和固定幅度两种脉冲序列对NEIFeFET的阈值电压进行微调，模拟神经网络中的突触器件，并基于带符号反向传播算法(SBP)计算卷积神经网络在线学习准确率。当对NEI(3.6 nm)pFeFET施加脉冲宽度为10ns，脉冲幅值从0V连续变化到±3V的脉冲序列时，其增强和抑制态非对称性(|αp-αd|)仅为0.03，突触权重动态调整范围(Gmax/Gmin)超过3个数量级，此时在线学习准确率高达97%。通常卷积神经网络采用平行方式编程，其操作更简单，功耗更低，这时要求对突触器件施加固定幅度脉冲序列。当对NEI(3.6 nm)pFeFET施加固定脉冲10ns/±3V的脉冲序列时，其|αp-αd|为0.18，Gmax/Gmin为580，此时在线学习准确率高达94%以上。基于上述研究，ZrO2基FeFET是低功耗、高性能的非易失存储和突触应用的理想选择。