影响甲烷化催化剂催化活性的主要因素有两个：催化剂制备条件和CO甲烷化反应条件。我们采用吉布斯自由能最小化的方法对不同反应条件下的CO甲烷化反应进行热力学计算分析，系统的展开了对Ni/Al₂O₃催化剂应用于CO甲烷化反应的研究，考察了不同催化剂制备条件（不同Al₂O₃载体、不同NiO含量、不同MgO含量和不同焙烧温度）以及不同反应条件（不同空速、不同H₂/CO比率、不同压力和不同催化剂/石英砂比例）对Ni/Al₂O₃催化剂催化CO甲烷化反应的影响，最后考察了催化剂的寿命和再生性能。对采用常规浸渍法所制备Ni/Al₂O₃催化剂分别采用XRD，N₂吸附-脱附，H₂-TPR，TPO，SEM，TEM，C-S分析仪和TG等手段进行了表征及结果分析。试验结果表明：Al₂O₃载体的性质、活性组分NiO含量、助剂MgO含量和焙烧温度会影响NiO物种的类型及其粒子大小，从而影响催化剂的催化性能。跟据XRD和H₂-TPR分析结果，较小的NiO粒子和β型NiO物种有利于提高催化剂的催化活性，同时增强催化剂的稳定性和抑制积碳的性能。实验发现，S₄载体和NiO间有很强的相互作用力、具有相对较高的比表面积、能得到较小的NiO粒子，并且具有较低的价格，因此选择S₄载体进行系统研究；适中的NiO含量（20wt%）、相对较低的焙烧温度（400℃）有利于形成较小的NiO粒子和β型NiO物种；另外，适量的MgO不仅可以增强催化剂的稳定性还可以起到抑制积碳的作用，但过量的MgO会导致镍镁固溶体（MgNiO₂）的形成从而降低NiO的还原度，试验发现2wt%的MgO为最佳选择。反应条件的考察试验发现，适宜的空速（30000mL/g·h）、反应压力（3.0MPa）、H₂/CO比率（≥3:1）和石英砂与催化剂的比例（5:1）为CO甲烷化反应的最佳反应条件；尤其是在3MPa反应压力下，CO转化率可在较宽的操作温度范围内（300⁵50℃）保持100%，并且CH₄的选择性在相对较低的温度（350℃）下可达到96.5%，这一实验结果与热力学计算论文值接近。本工作经过系统研究所筛选的20N₂M/S₄-400催化剂具有最佳CO甲烷化催化活性，该催化剂在400℃高温条件下反应196h后CO转化率仅降低了5%，CH₄选择性几乎保持不变。催化剂再生后，其催化性能与再生前相比降低不明显。本工作确定了应用于CO甲烷化反应的最佳催化剂制备条件及其反应条件，以便于更好的理解甲烷化反应过程，并为进一步研究甲烷化技术提供了有效数据。