【摘 要】
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伴随工业化快速发展,能源需求急剧上升而供给严重不足引发了结构性矛盾,同时传统化石燃料等在生产使用过程中也造成大量环境污染,因此人们越来越注重与能源相关的研究。超级
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伴随工业化快速发展,能源需求急剧上升而供给严重不足引发了结构性矛盾,同时传统化石燃料等在生产使用过程中也造成大量环境污染,因此人们越来越注重与能源相关的研究。超级电容器的快速冲放电、循环稳定性好、功率密度高和绿色安全等优点,被看作极具潜力的储能装置。尤其是碳材料作为电极材料所展现出的优异电化学性能,但是由于其能量密度相对较低而限制了广泛的应用,因此,本文主要的研究课题是制备功能化碳材料作为储能装置的电极材料,以提高超级电容器的电化学性能的研究。第一部分,在低温环境中进行化学氧化反应,经热还原后制备具有功能化的石墨烯片/碳纳米管(G/CNTs-200)电极材料。G/CNTs-200材料是由一维的碳纳米管作为连续导电网络基体和功能化的石墨烯片而构成三维网络复合结构。这种独特的结构为电极材料提供了较高的比表面积和丰富的含氧官能团。通过电化学测试,G/CNTs-200电极材料在0.5 A/g的电流密度下,其比容量为202 F/g,该容量比文献中报道的纯的碳纳米管的比电容(40 F/g)高出5倍以上。此外,以G/CNTs-200材料为正负极材料组装对称型超级电容器,在1 mol/LNa2SO4电解液中,通过电化学测试,该装置表现出出色的电化学稳定性且能提供11.7 Wh/kg的能量密度。第二部分利用以上制备的功能化石墨烯纳米薄片/碳纳米管网络(G/CNTs)材料作为复合材料的导电基底,因该材料具有较高的表面积和大量的氧官能团,能够为金属氧化物提供成核位点,促使金属氧化物颗粒纳米化。本部分通过水热法分别制备G/CNTs/Fe2O3和G/CNTs/MnO2复合材料作为组装非对称超级电容器的负电极和正电极。因纳米尺寸的Fe2O3、MnO2与导电基底高度耦合有利于电子和电解质离子在整个电极中的传输,通具有良好的电化学性能。在三电极体系中,G/CNTs/Fe2O3-150电极在1 A/g时的最大比电容为258 F/g,G/CNTs/MnO2-720正电极在1 A/g电流密度时的最大比电容为264 F/g。组装非对称超级电容器,在1 mol/L Li2SO4电解质溶液中,该装置具有2V的电压窗口,展现出优越的能量密度43.2 Wh/kg,良好的倍率性以及良好循环稳定性。第三部分,探究了一种简便的、一步直接热解葡萄糖酸钾制备三维连通多孔碳,然后对多孔碳材料进行共掺杂的实验,最终产物为氮硫共掺杂多孔碳材料(NSHPC),因其独特孔结构、相互联系的离子扩散通道和含量较高的氮和硫原子共掺杂的共同作用,该电极材料在0.5 A/g的电流密度下呈现出较高的比电容:320 F/g,循环10000圈后,其比容量仍能保持初始电容的99.3%。此外,为进一步提高超级电容器能量密度,组装了非对称超级电容器,该装置能提供较大的能量密度(42.5 Wh/kg),具备良好的电化学稳定性。实验结果表明,杂原子掺杂方法可为今后大规模生产高性能超级电容器提供参考。
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