【摘 要】
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基于钙基吸附剂的碳酸化/煅烧循环反应的钙循环技术具有高效捕集烟气中的CO2的优势。由于普通Ca O吸附剂在多循环反应过程中的活性衰减明显,所以需要开发高性能Ca O吸附剂提高其活性。本文提出将镁和铝的氧化物共同作为原子骨架物增强吸附剂活性,详细研究了Ca-Mg-Al-O的高温物相演化以及复合吸附剂的CO2捕集性能。首先,采用湿混合法制备了掺杂MgO、Al2O3单骨架钙基吸附剂。结果发现,Ca-Mg
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基于钙基吸附剂的碳酸化/煅烧循环反应的钙循环技术具有高效捕集烟气中的CO2的优势。由于普通Ca O吸附剂在多循环反应过程中的活性衰减明显,所以需要开发高性能Ca O吸附剂提高其活性。本文提出将镁和铝的氧化物共同作为原子骨架物增强吸附剂活性,详细研究了Ca-Mg-Al-O的高温物相演化以及复合吸附剂的CO2捕集性能。首先,采用湿混合法制备了掺杂MgO、Al2O3单骨架钙基吸附剂。结果发现,Ca-Mg单骨架吸附剂的物相组分稳定,不随煅烧温度变化;且MgO的加入使吸附剂具有较高的循环反应活性。700℃下煅烧的Ca O/MgO的初始CO2吸附能力可达0.69 g CO2/g吸附剂。但是,Ca-Al单骨架吸附剂的物象组分随煅烧温度变化,700-800℃煅烧后,金属氧化物骨架为Ca12Al14O33,900℃煅烧后,金属氧化物骨架为Ca3Al2O6。Ca O/Ca3Al2O6吸附剂经过20次循环后,具有很强的循环稳定性,且CO2吸附能力为0.55 g CO2/g吸附剂。其次,利用热力学模拟与XRD表征对镁铝氧化物作为吸附剂复合骨架的物相组分进行探究。结果发现,Ca-Mg-Al三者的氧化物在热力学平衡态时,Ca O的消耗较小。Mg和Al元素的同时加入可以反应生成Mg Al2O4,消耗Al元素的同时,有效抑制了平衡系统中Ca12Al14O33的生成。Ca-Mg-Al复合骨架吸附剂的前驱物在经过700℃煅烧后,系统产物为Ca O、MgO、Ca3Al2O6,在800-1000℃煅烧后,系统产物为Ca O、MgO、Ca3Al2O6、Mg Al2O4。最后,研究了复合骨架物的CO2吸附能力及其多循环反应性能。结果发现,复合骨架吸附剂的CO2吸附能力高于Ca-Al单骨架吸附剂,且多循环稳定性高于Ca-Mg单骨架吸附剂。复合骨架吸附剂在900℃煅烧时,其经过20次循环后的CO2吸附能力为0.575 g CO2/g吸附剂。在高浓度CO2氛围下煅烧时,该吸附剂仍维持较高的反应活性和循环稳定性,第20次循环的CO2吸附能力仍保持为0.52 g CO2/g吸附剂。该吸附剂的微观形貌为球状Ca O颗粒组成的海绵结构,这一结构有利于吸附剂在多循环反应过程中孔隙结构的维持,从而保持吸附剂的循环反应稳定性。
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