【摘 要】
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太阳能驱动光催化分解水制取氢气被认为是解决日益加深的环境污染和能源危机问题最有前途的技术之一,光催化剂的可控制备是实现高效太阳能制氢效率的关键。红磷（Red phosphorus,RP）具有小于2.0 eV的窄带隙,由于其导带和价带位置合适,在可见光下可以分解水获得氢气,并且RP具有无毒、稳定和廉价的特性使其成为最有前途的光催化制氢催化剂。但是由于RP内部光生载流子的复合效率较高,且表面反应动力学
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太阳能驱动光催化分解水制取氢气被认为是解决日益加深的环境污染和能源危机问题最有前途的技术之一,光催化剂的可控制备是实现高效太阳能制氢效率的关键。红磷（Red phosphorus,RP）具有小于2.0 eV的窄带隙,由于其导带和价带位置合适,在可见光下可以分解水获得氢气,并且RP具有无毒、稳定和廉价的特性使其成为最有前途的光催化制氢催化剂。但是由于RP内部光生载流子的复合效率较高,且表面反应动力学缓慢,严重限制了其实际应用。因此本文通过将非金属RP与过渡金属磷化物进行复合,分别构建了不同形貌的RP/过渡金属磷化物异质结以强化电荷分离和表面反应,并对各体系的结构特征、光分解水析氢性能以及反应机理进行了研究,主要研究内容如下:（1）以氧化硅微球作为模板,利用商业RP高温下产生的磷蒸气通过原位磷化策略制备了磷化钴（CoP2）改性RP异质结构。通过调节异质结构中CoP2的含量,优化后的杂化材料在可见光下的析氢速率达到11.79μmol·h-1,是以Pt为助催化剂的3.5倍。实验表明,CoP2与RP之间的紧密界面相互作用提高了可见光吸收,加速了光致电子-空穴分离。此外,CoP2作为非贵金属助催化剂可以促进表面析氢反应,协同有利于光催化制氢活性。（2）将通过原位磷化方式制备的RP/CoP2/SiO2经过氟化氢铵溶液刻蚀后,将SiO2微球去除后制备棒状RP/CoP2复合材料。经过进一步分析,棒状结构的一端为CoP2助催化剂。优化后的棒状光催化剂比表面积增大,活性位点增多,且一维棒状RP促进了电荷传输性能,使得在可见光下的复合材料的析氢速率进一步提高,达到13.10μmol·h-1,是以Pt为助催化剂的4倍,同时稳定性得以极大提高。
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