【摘 要】
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电化学传感由于具有简单的操作、较低的成本、易小型化、优异的灵敏度等特点,在分析领域越来越受到人们的关注。共价有机骨架（COFs）是一类由轻元素组成,通过强共价键连接的可预先设计的多孔结晶聚合物。COFs具有孔隙度可调、化学稳定性和热稳定性好、结构多样、比表面积大、吸附性能好等特点,因此COFs在多学科领域具有广阔的应用前景,包括药物输送、催化、能量存储和转换、气体存储和分离等。然而COFs在电化学
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电化学传感由于具有简单的操作、较低的成本、易小型化、优异的灵敏度等特点,在分析领域越来越受到人们的关注。共价有机骨架（COFs）是一类由轻元素组成,通过强共价键连接的可预先设计的多孔结晶聚合物。COFs具有孔隙度可调、化学稳定性和热稳定性好、结构多样、比表面积大、吸附性能好等特点,因此COFs在多学科领域具有广阔的应用前景,包括药物输送、催化、能量存储和转换、气体存储和分离等。然而COFs在电化学传感器方面的应用还不广泛,特别是基于COFs选择性吸附能力和衍生化去构筑新型电化学传感器尚很少报道。本论文以COF-TpPa-1为研究对象,探索了它在电化学传感方面的应用。具体的工作如下:1.利用COF-TpPa-1的吸附性,采用简易滴涂法将Pd2+修饰到COF-TpPa-1薄膜上,制备了一种新型的Pd2+/COF-TpPa-1/GCE电极。COF-TpPa-1上修饰的Pd2+增强了电极电催化活性,分别对肼和硝基酚表现出高的催化氧化活性和催化还原活性,并因此构建和发展了肼和硝基酚的电化学传感器。该传感器对肼表现出灵敏的电化学响应,采用时间-电流法（i-t）成功测定了肼,其线性范围为0.5-1588.5μM,最低检出限为0.2μM。同时,该传感器对常见干扰物质还表现出了良好的抗干扰能力,可应用于湖水中肼的检测,获得了满意的结果。除此以外,该传感器对2-硝基酚（ONP）和4-硝基酚（PNP）也表现出较好的电化学响应以及较高的选择性,采用微分脉冲伏安法（DPV）可以用于同时检测ONP和PNP,其检测的线性范围为5-2000μM,最低检出限分别为1.75μM和0.91μM。2.以COF-TpPa-1为前驱体,在氮气保护下,成功煅烧得到了COF-TpPa-1衍生的碳化材料（PCs）,并进行了XPS等表征。结果表明,该材料拥有丰富的表面含氧官能团和氮参杂,制备的修饰电极（PCs/CPE）对还原型谷胱甘肽（GSH）表现出良好的催化氧化活性,将GSH的氧化过点位降至0.25 V,并以此建立和发展了高灵敏的GSH电化学传感器。采用i-t分析方法,通过两种不同的处理方式对GSH进行电化学灵敏检测,方法1:GSH在5μM-1.18 m M和1.18 m M-6.38 m M范围内呈线性关系,最低检出限为2μM;方法2:GSH的线性范围为5μM-10 m M,最低检出限为1μM。所构建的电化学平台可以用于血清中加标GSH的检测,结果较满意。本论文采用COFs优异的吸附能力以及衍生化构建了不同的电化学传感器,该方法不仅具有简单、高效、选择性好的特点,还拓展了COFs材料在电化学传感方面的应用。
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