MXene/SA凝胶微球的制备及其对水中U(Ⅵ)的吸附试验研究

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随着核工业的快速发展,含铀废水对环境造成了永久性的不良影响。吸附法因操作简便,处理效果好,二次污染少等优点通常被用来处理含铀废水。吸附剂是吸附法的核心,然而传统吸附剂存在选择性差、吸附效率低等缺陷限制了其实际应用。新型纳米材料MXene有类石墨烯的二维层状结构和较大的比表面积,因此可用来容纳大量铀酰离子;其二它有良好的金属导电导热性,可确保其作为吸附材料具有热稳定性能;最后其表面有较多的端接基团,可被用来功能化修饰并提高对污染物的选择性。但MXene纳米材料应用于水环境领域时,由于其会在溶液中扩散,导致难以回收和再生利用,进而可能对周围环境健康造成二次影响。由于海藻酸钠(SA)凝胶材料在溶液中发生溶胀后可通过重力作用实现固液分离,且内部含有丰富的含氧官能团,但SA凝胶材料仍然存在机械性能差、易脆性等缺陷。因此本试验将MXene纳米材料负载在SA凝胶上制备了MXene/SA凝胶微球吸附剂,并用来探究对铀酰离子的吸附性能。本试验主要研究内容及结论如下:(1)通过氟化锂(LiF)和盐酸(HCl)的刻蚀溶液刻蚀MAX相Ti3Al C2材料,成功制备了Ti3C2TxMXene纳米材料,然后通过溶液凝胶法将Ti3C2TxMXene片状纳米材料与SA凝胶溶液混合均匀,再用注射器将混合凝胶溶液逐滴加入到氯化钙(Ca Cl2)溶液中交联硬化,最后采用冷冻干燥法得到MXene/SA凝胶微球。(2)通过单因素试验,研究了在不同影响因素下(负载比例、初始p H值、离子强度、吸附剂投加量、反应时间、铀初始浓度和温度等)MXene/SA凝胶微球对U(Ⅵ)吸附的影响。然后利用吸附动力学、等温线和热力学模型对试验数据进行拟合分析,并通过循环试验探讨了MXene/SA凝胶微球的再生利用性能。最后通过SEM表征分析了MXene/SA凝胶微球结构的微观形貌,Zeta电位分析了其零点电荷,EDS表征分析了其元素种类及含量,TG表征分析了其热稳定性能,BET表征分析了其孔径分布情况,FTIR表征分析了其官能团的特性,XPS等表征方法分析了MXene/SA凝胶微球对U(Ⅵ)去除的机理。(3)吸附结果表明,MXene/SA凝胶微球对铀酰离子具有良好的吸附性能,平衡吸附容量为126.82 mg·g-1(试验条件:p H=4,T=298 K)。U(Ⅵ)在MXene/SA凝胶微球上的吸附过程更符合Langmuir等温模型和拟二级动力学模型,表明吸附由单层化学吸附为主。通过热力学分析发现ΔG~0<0,ΔH~0>0,表明吸附是一个自发吸热的过程。通过五次循环试验发现MXene/SA凝胶微球对U(Ⅵ)的吸附效率始终保持在90%以上,表明其具有优异的稳定再生性能。通过对吸附U(Ⅵ)前后MXene/SA凝胶微球的表征进行分析,发现离子交换作用和官能团络合作用是主要吸附机理。
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