自从碳纳米管被发现以来,研究碳纳米管及相关体系成为纳米材料研究的一个重要前沿热点研究领域。由于碳纳米管具有高强度、低密度、中空等一系列特性使得碳纳米管表现了出优异的力、热、与电磁等特性,在复合材料、储氢、催化等一系列领域具有巨大的潜在应用价值。单壁碳纳米管（SWCNT）结构比较简单,理论研究相对容易。由于尺寸（管径）与对称性（手征性）的不同,不同单壁碳纳米管具有不同的电导特性（金属性或半导体性）,这使得单壁碳纳米管在纳米电子器件中有着及其重要的意义和应用价值。计算机模拟对于在原子层次尺度上描述和控制碳纳米管的生长提供了一个很好的途径,使得我们可以通过计算机模拟去理解原子层次上的碳纳米管生长的具体的动力学行为。本论文主要做了如下两个方面的工作:（1）通过密度泛函计算结合基于半经验原子间多体势的遗传算法,研究了Cu₃₈团簇的最低能量几何结构和电子结构,传统的FCC截断八面体（OH）和不完全的Mackay二十面体（IMI）被认为是两种最低能量结构（能量简并异构体）,但具有不同的电子结构:半导体型的IMI的能隙为0.356 eV,金属型的OH的能隙可忽略不计,与实验结果非常吻合。并且讨论了Cu₃₈的电子亲和势和电离势,与紫外光电子能谱实验的观察结果进行了比较。通过分子动力学退火模拟的研究,揭示了Cu₃₈的类OH和类IMI结构的动态异构化在预熔化阶段中占主导地位。（2）以二十面体Co₅₅团簇为基体,采用密度泛函理论系统计算研究了Mo原子处于不同替代（掺杂）位时Co-Mo团簇体系与不同手征性（（10,0）及（5,5））单壁碳纳米管的相互作用。结果表明:Co-Mo混合团簇体系与单壁碳纳米管的相互作用与掺杂Mo原子在团簇中的位置（内部或表面）及单壁碳纳米管的手征性（对称性）密切相关。相较纯Co₅₅团簇,Mo原子掺杂团簇对于单壁碳纳米管具有明显增强的结构调控作用,这对于单壁碳纳米管的结构可控性合成具有启示作用。