【摘 要】
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随着化石能源日渐消耗造成能源短缺和环境污染问题日益严重,寻找化石燃料的替代品已引发全球高度关注。太阳能凭借取之不尽,用之不竭,分布广泛的特点成为化石燃料理想的替代品。开发光催化材料实现太阳能到化学能的高效转换,可以有效地存储太阳能作为可持续能源载体（如氢气）,应对目前的环境和能源问题。在各种光催化材料中,聚合物氮化碳（polymer carbon nitride,简称PCN）作为一种新型半导体聚合
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随着化石能源日渐消耗造成能源短缺和环境污染问题日益严重,寻找化石燃料的替代品已引发全球高度关注。太阳能凭借取之不尽,用之不竭,分布广泛的特点成为化石燃料理想的替代品。开发光催化材料实现太阳能到化学能的高效转换,可以有效地存储太阳能作为可持续能源载体（如氢气）,应对目前的环境和能源问题。在各种光催化材料中,聚合物氮化碳（polymer carbon nitride,简称PCN）作为一种新型半导体聚合物,因其具有优异的化学稳定性、制备简单、适宜的能带结构以及原料丰富等特点,获得广泛关注。然而,PCN作为一种二维共轭材料也存在诸多缺点,例如光生电子空穴对分离效率低、电荷迁移缓慢、反应活性位点可及性差等,导致其光催化性能严重受限。本论文基于对PCN材料的充分认识和理解,利用PCN材料的本征优势,通过缺陷工程和碱金属离子掺杂策略提升其光催化性能,制备了一系列高效的PCN基催化材料,并将其成功用于光催化水（或海水）分解产氢和高附加值化学品的合成。此外,本研究进一步通过同步辐射、原位X射线光电子能谱等在分子原子水平揭示了氮缺陷和引入碱金属离子调控提升PCN基催化性能方面的作用机制。更重要的是,通过原位表征手段,本研究揭示了在PCN基光催化材料中光激发条件下其π共轭电子结构（C=N/C-N）的动态演变,为进一步基于PCN体系开发高效光催化剂提供了新的认知。本论文主要研究内容概况如下:1.针对PCN基催化材料光生电子空穴分离效率低、电荷迁移缓慢、反应活性位点可及性差等缺点,本研究通过氯化钾硬模板法,成功制备了含有氮缺陷和碱金属离子掺杂结构的氮化碳材料KCN-v（v=vacancy,缺陷）。研究结果表明:氮缺陷位点和碱金属离子的引入显著提高了 PCN的电子-空穴分离能力,并且改善了其电荷迁移率。在相同条件下,KCN-v的光催化分解水产氢速率高达4132.1μmol g-1 h-1,是本征 PCN 的 15 倍。2.发展了一种采用NaCl/KCl两步界面聚合策略,实现可控构建不同缺陷程度和碱金属离子功能化的氮化碳材料（v-CN-KNa）。通过分步界面聚合在PCN材料中原位引入碱金属离子和丰富的边缘缺陷位点如氰基、羟基,不仅提高了其在水中的分散性,而且改善了其电子-空穴分离和电荷转移能力,表现出优异的光催化产氢（HER）性能和良好的循环稳定性,尤其在真实海水中展现出优异的性能,展示出巨大的实际应用潜力。进一步通过理论计算证实,氮缺陷改善了光生电荷分离能力,而v-CN-KNa中的碱金属离子提高了电荷迁移,提升了电荷转移效率。此外,在无牺牲剂的条件下,v-CN-KNa能够同时实现产氢和N-苄烯丁胺的合成。3.基于以上研究基础,本章系统的研究了碱金属离子引入PCN的机制,发现其在PCN合成中具有独特的剪裁效应。基于此,我们进一步开发了碱金属单原子铷改性的氮化碳光催化剂（PCN-Rb）,并对合成过程中的结构演化进行深入讨论。研究发现碱金属离子通过裁剪3-s-三嗪环骨架构建表面缺陷位点,这种表面缺陷结构能够显著抑制助催化Pt的团聚。在PCN框架中获得高分散的Pt纳米颗粒和单原子位点。理论计算和实验结果证实碱金属离子和缺陷的引入显著调控了 PCN材料的电子结构,改善了其电荷的分离和迁移效率,从而赋予其优异的光催化性能。更重要的是,本研究通过原位表征揭示了光激发条件下PCN催化剂中π共轭电子结构（C=N/C-N）的动态演化规律,为理解PCN基催化剂的光催化机理提供了重要参考。
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